纳米零价铁和纳米氧化铁原位固定核设施场地土壤和地下水中锝和铀的机理研究

This research aims to investigate effects of stabilized zero-valent iron (ZVI) and iron oxide nanoparticles on mobility, fate and transport of select priority radioactive contaminants (Tc, U) in soil and groundawter at nuclear facilities sites. We propose to test the following key hypotheses: 1) stabilized ZVI nanoparticles will induce a geochemical environment that favors reductive immobilization of Tc(VII) and U(VI) in soils and groundwater; and 2) Under typical subsurface hydrodynamic and environmental conditions, the nanoparticles will serve as an immobile sink facilitating immobilization of Tc(VII) and U(VI) through reduction and sorption. The research objectives will be achieved by carrying out a series of tasks, ranging from bench-scale batch and column experiments to mathenmatical modeling. We will investigate the evolution of the nanoparticles, particle transport processes in soil, the reduction/sorption rate and extent, and the effectiveness of reducing physical, chemical and biological availabilities of Tc(VII) and U（VI)in soil and groundwater by manipulating the physical-chemical characteristics and concentration of the nanoparticles. The outcome of the proposed research will establish the mechanism on the effects of stabilized ZVI and iorn oxide nanoparticles on the mobility of radionuclides, and provide important theoretical foundation for in situ remediation of highly toxic radionuclides in soil and groundwater of China .

本研究的目的在于查明稳定纳米零价铁(nZVI)和纳米氧化铁对核设施场地的放射性污染物锝（Tc）和铀（U）的迁移和宿命的影响。本研究将验证如下假说：1）稳定的nZVI可还原固定土壤和地下水中Tc(VII)和U(VI)；2）在典型地下水动力学及环境条件下，nZVI 和氧化铁纳米粒子一旦被释放，将作为一个稳定库通过吸附和还原促进锝和铀的固定。本研究将采用实验研究与数学模拟相结合，系统探讨纳米粒子的物理化学演变，土壤中迁移过程，还原Tc(VII)和U(VI)的速率和程度, 以及通过控制纳米粒子性质和浓度以加强污染物的原位固定从而降低污染物在地下水中的物理、化学和生物可用性。研究结果将查明稳定纳米零价铁和氧化铁在影响放射性污染物的流动性方面的机理，为我国高毒污染物的土壤原位固定修复提供重要的理论支持。

本研究的目的在于研究稳定纳米零价铁(nZVI)和相关铁系纳米材料对核设施场地的放射性污染物锝（Tc）和铀（U）以及伴随污染物的迁移和宿命的影响。本研究采用实验研究与数学模拟相结合，开发了一系列稳定的nZVI及铁系纳米材料，对在我国典型核设施场地土壤和地下水环境条件下Tc(VII)和铀U(VI)的还原固定去除进行了系统的研究，系统探讨了通过控制纳米粒子性质和浓度以加强污染物的原位固定从而降低污染物在地下水中的物理、化学和生物可得性，以及在各种环境条件下（有机物、pH、离子强度、络合物、溶解氧、微生物等），被固定的污染物的长期稳定性。另外，本项目还探究了纳米粒子的物理化学演变，土壤中迁移过程，吸附和还原Tc(VII)和U(VI)的速率和程度，及其反应机理。本研究还提出了一个以反应机理为根据的数学模型并更合理地模拟稳定纳米材料在土壤中的运移。在此基础上，该项目还开发了和改进了一系列铁系纳米材料（如首创FeS修饰的nZVI）并测试了其对处理Tc和U及伴生的有毒重金属的有效性、反应机制及材料反应寿命。本研究的结果为我国及世界放射性废物的环境污染修复提供了一条新的技术思路及理论基础，为核设施场地的核泄漏事故的应急处理提供了一种全新的方法。所开发的新型纳米材材料和修复技术与现有的土壤污染修复方法相比，具有处理效果好，不会带来二次污染问题，同时经济上也更为可行，在科研和生产领域均具有广阔的应用前景和推广价值。