基于三维石墨烯宏结构修饰电极的酶生物燃料电池构建及性能研究

Enzyme biofuel cells have great potential in the field of implantable and wearable medical electronic devices. However, there are still some problems such as low interface charge mobility, low electrode surface area, poor electrode conductivity and insufficient mass transfer of fuel. With the rapid accumulation of new types of carbon nanomaterials and characterization techniques, the construction of highly efficient and stable enzyme electrodes is becoming the key to improving the performance of enzyme-based biofuel cells. This project intends to propose a novel method for improving the electrochemical performance of enzyme electrodes at the molecular level through the construction of a three-dimensional graphene macrostructure composite carrier, and to study the effect of carrier structure and substrate properties on enzyme electrode kinetics, improve the effective electron transfer rate between the enzyme activity center and the electrode, and its stability on the electrode surface, provide a new carrier and a series of new technical approaches for the high conductivity and long-term stability enzyme immobilized electrodes, and Through the study of the properties of three-dimensional porous enzyme electrodes in natural physiological substrates, advanced power supply technologies are provided for implantable and wearable medical electronic devices.

酶生物燃料电池在植入式和可穿戴医疗电子设备领域中发展潜力巨大，但当前研究仍存在界面电子转移效率低、电极表面积低、电极电导率差和燃料传质不充分等问题。随着近年新型碳纳米材料和表征技术的快速积累，高效稳定酶电极的构建正成为提高酶生物燃料电池性能的关键所在。本项目拟通过基于三维石墨烯宏结构复合载体的构建，提出一种在分子水平改善酶电极电化学性能的新型酶固定化电极修饰方法，研究载体结构及底物性质对酶电极过程动力学的影响，提高酶活性中心与电极之间的有效电子传递速率、及其在电极表面的稳定性，为高导电性和长期稳定性酶固定化电极提供新的载体和一系列新的技术途径，并通过对三维多孔酶电极在天然生理底物中的性能研究，为植入式和可穿戴医疗电子设备提供先进的供电技术途径。

酶生物燃料电池在植入式和可穿戴医疗电子设备领域中发展潜力巨大，但当前研究仍存在界面电子转移效率低、电极表面积低、电极电导率差和燃料传质不充分等问题。随着近年新型碳纳米材料和表征技术的快速积累，高效稳定酶电极的构建正成为提高酶生物燃料电池性能的关键所在。本项目通过基于三维石墨烯宏结构复合载体的构建，提出了一种在分子水平改善酶电极电化学性能的新型酶固定化电极修饰方法，研究了基于石墨烯宏结构的三维多孔复合载体的结构及底物性质对酶电极过程动力学的影响，以及由该电极构筑的酶生物燃料电池在血清等天然底物中的电性能。利用第一性原理对不同类型N掺杂石墨烯进行了理论计算，不同类型的掺杂使石墨烯产生带隙降低了石墨烯的导电性。利用GO和氨基化CNTs之间的静电作用力使两者形成相互交联的前驱物GO@CNTs，以尿素为N源，在高温热处理后，同时实现了GO的还原和N掺杂，通过调节热处理温度，可控制备了高N-Q含量的QN-rGO@CNTs三维多孔复合载体，并优化了GOx用量对其电化学性能的影响。将固定在三维石墨烯宏结构复合载体N-CNTs @ C3N4上的GOx电子转移行为研究结果表明，N-CNTs@C3N4具有快速电子转移动力学，并具有直接电子转移（DET）特性。在双重固定化策略的基础上组装了无膜乳酸/O2 BFC，当给定恒定电流值（0.02 mA cm-2）时，乳酸/O2生物燃料电池在0.1 M PBS pH 7.2和人工泪液中的放电时间分别为7小时和2.3小时。本项目提高了酶活性中心与电极之间的有效电子传递速率及其在电极表面的稳定性，为高导电性和长期稳定性酶固定化电极提供新的载体和一系列新的技术途径，并通过对三维多孔酶电极在天然生理底物中的性能研究，为植入式和可穿戴医疗电子设备提供先进的供电技术途径。