太阳光/电共促活化过硫酸盐强化渗滤液深度处理中PPCPs去除的机制

Advanced treatment of organic matter such as pharmaceuticals and personal care products (PPCPs) in landfill leachate is of great significance for the safe disposal of waste. The advanced oxidation process based on persulfate activation promises to be one of the tertiary treatment technologies of leachate to efficiently remove PPCPs. The study performed a solar/electrochemical system to co-activate persulfate for enhanced PPCPs removal in synthetic solution and secondary leachate effluent. The removal behavior and kinetics process of typical PPCPs (ibuprofen, carbamazepine and triclosan) in the system were analyzed. The contribution of radical and non-radical oxidation process to remove typical PPCPs was studied, and the co-promotion of multiple mechanisms during solar and electrochemical activation of persulfate in the systems was revealed. The removal and transformation pathway of typical PPCPs is analyzed. The removal and mineralization efficiency of typical PPCPs and organic matter in secondary leachate effluent was discussed. This project aims to develop the co-promotion mechanisms of persulfate activation in the system, realize the enhanced removal of typical PPCPs and other organic substances in the tertiary treatment of leachate, and provide theoretical guidance and technical support for the practical application of co-promotion persulfate activation system.

垃圾渗滤液中药品及个人护理品（PPCPs）等有机物的深度处理在垃圾安全处置过程中意义重大，基于过硫酸盐活化的高级氧化过程有望成为高效去除PPCPs的渗滤液深度处理技术之一。本项目先后以模拟废水和垃圾渗滤液生化出水为研究对象，构建强化PPCPs去除的太阳光/电共促活化过硫酸盐体系；分析体系中典型PPCPs布洛芬、卡马西平和三氯生的去除行为和动力学过程，明确自由基和非自由基等氧化路径对典型PPCPs去除的贡献度，揭示体系中太阳光和电活化过硫酸盐时多重机制的共促作用；解析典型PPCPs的去除和转化途径，探讨体系对渗滤液生化出水中典型PPCPs和有机物的去除效能和矿化程度。本项目旨在阐释体系中过硫酸盐活化机制间的共促作用，实现渗滤液深度处理中典型PPCPs和其他有机物的强化去除，为共促活化过硫酸盐体系付诸实际应用提供理论指导和技术支持。

垃圾渗滤液中难降解有机物的深度处理在垃圾安全处置过程中意义重大，基于过硫酸盐活化的高级氧化过程有望成为高效去除有机物的渗滤液深度处理技术之一。本项目构建了强化有机物去除的太阳光/电共促活化过硫酸盐(PS)体系，分析了体系中典型双酚类污染物去除行为和动力学过程，明确了自由基和非自由基等氧化路径对典型污染物去除的贡献度，揭示了体系中太阳光和电活化过硫酸盐时多重机制的共促作用；解析了体系中双酚类污染物的去除和转化途径，探讨了体系对渗滤液生化出水中有机物的去除效能和矿化程度。.将太阳光引入电活化PS体系中构建全新共促活化体系用于污染物的去除，系统比较了采用过一硫酸盐（PMS）和过二硫酸盐（PDS）体系在污染物去除效能、共促反应机制、经济性（药耗和能耗）等方面区别，PS是通过自由基和非自由基途径（包括∙OH、SO4∙-、1O2和阳极直接电解的作用）被活化，双酚类污染物降解呈现协同效应，由于两种PS结构差异，导致两者活化机制不同，PMS比PDS较易被活化，因此PMS体系中污染物去除效能更高，经济性更好。污染物去除转化规律的研究过程中，DFT理论计算结合LC-MS-MS用于推测双酚类污染物降解路径。双酚类污染物的苯环是自由基和非自由基反应的活性中心，如双酚S与SO4·-的反应能量壁垒低于·OH，推测有机污染物主要通过开环、取代、加成、C-C键断裂和脱羧等路径进行降解和去除。将系统应用到实际垃圾渗滤液生化出水中，系统对实际废水大分子物质和芳香族化合物均有降解，系统产物更易被生物降解，脱羧（-CO2）路径是系统的主导路径。通过实际渗滤液反应前后有机物分子表征和转化途径的研究，有助于更好地理解PS在实际垃圾渗滤液处理的过程中的作用，进一步客观和深入地评估PS作为氧化剂的优势和限制。.项目研究实现了渗滤液深度处理中难降解有机物的强化去除，为共促活化过硫酸盐体系付诸实际应用提供理论指导和技术支持，为垃圾填埋场和焚烧厂的渗滤液污染控制方案提供了更多选择。