长江河口湿地互花米草入侵对沉积物中汞甲基化过程的影响及其机理研究

Mercury (Hg) cycling changes in estuarine and coastal environments have a threat to human and environmental health as a result of human activities. Given Hg accumulation in sediments and plant invasion in salt marsh of Yangtze River estuary, we aim to understand the impacts of plants on sediment biogeochemistry and methylmercury (MeHg) production, especially following the invasion of Spartina alterniflora. To investigate the annual Hg input via litterfall, we will determine total Hg accumulation in aboveground tissues of different plants. Meanwhile, we will examine total Hg, MeHg and sulfur speciation during plant tissues decomposition. Moreover, we seek to compare the patterns and processes of Hg methylation in different surface and rhizosphere sediments during plant tissues decomposition. Finally, we focus on growing season dynamics of MeHg production, geochemical and microbial processes in rhizosphere sediments of Spartina alterniflora, and further explore the underlying mechanisms of interaction between iron and sulfur and mercury by microcosm experiments. The results of the present study would greatly contribute to mercury assessment in rhizosphere sediments of Spartina alterniflora which is widely distributed in estuarine and coastal environments.

人为活动改变了河口或海岸带湿地生态系统中汞的循环。项目聚焦人为活动强烈干扰下的长江河口湿地，研究互花米草入侵对沉积物中汞迁移转化（特别是汞的甲基化）的影响。探讨植物地上部汞累积量差异及影响因素；研究不同植物降解过程中硫形态转化特征及其调控汞转化的规律；同时，研究不同植物分布区沉积物（表层及根际）中汞特征季节变化及植物降解调控下的汞甲基化过程，探讨互花米草与土著植物作用下沉积物中汞甲基化与铁、硫形态转化耦合作用特征。研究成果有助于明晰互花米草入侵对长江河口湿地甲基汞生态风险的影响，也为我国长江河口及其他河口、海岸湿地互花米草分布区汞的循环、生态风险评估和环境治理提供科学支撑。

长江河口湿地互花米草入侵对沉积物中汞的生物地球化学循环影响尚不清楚，通过野外采样和室内微宇宙模拟实验，对比分析了互花米草（S. alterniflora）与土著植物芦苇（P. australis）和海三棱藨草（S. mariqueter）对沉积物中汞的迁移转化的影响及主控因子。取得的初步认识主要如下：（1）长江河口湿地沉积物中总汞（THg）含量均值为75.3 ± 15.8 ng/g （12.3~ 129.8 ng/g，n = 354），其与小于16 µm颗粒物组分体积百分比及烧失量（LOI）含量之间存在显著正相关关系，这意味着沉积物中矿物-有机物复合体细颗粒物的空间分异决定着总汞的空间分异，这一规律有助于揭示河口邻近区域（如上海滨岸湿地和公园）汞累积特征与人为活动汞排放关系；互花米草分布区促进了细颗粒的沉积，进而间接促进了沉积物中汞的累积；（2）表层及不同植物根际（约40cm）沉积物中甲基汞（MeHg）含量均值为0.38 ± 0.29 ng/g（0.02~2.32 ng/g，n = 237），MeHg/THg比值为0.09%~2.6%，且三种植物根际沉积物中MeHg含量无显著差异，总体表现为表层（约12cm以上）MeHg含量高，表明了表层沉积物中汞的甲基化潜势较大，这意味着河口湿地沉积物再悬浮会导致甲基汞随悬浮颗粒进入水体，进而可能增加底栖生物、藻类和鱼类甲基汞的暴露。（3）添加硫酸盐还原菌（SRB）抑制剂和宏基因测序分析结果显示SRB是长江河口湿地沉积物中参与汞甲基化的主要细菌，由此推断表层活性的有机质（如藻类和植物凋落物等）的不断供给和降解促进SRB活性是导致表层沉积物中MeHg含量高的主要途径。对比分析三种植物凋落物在不同氧化-还原条件下的降解过程，发现凋落物有机质的降解促进了沉积物中硫酸盐还原和汞的甲基化，且三种植物间无显著差异，这些结果证实了上述推论，并表明了互花米草入侵对沉积物中汞甲基化过程的影响可能有限；（4）为期4年的土培盆栽试验试验结果显示：添加（0.3%，w/w）互花米草生物炭、竹炭和玉米秸秆生物炭条件下，稻米甲基汞含量降低32~68%，这意味着生物炭应用于汞污染稻田治理和降低稻米甲基汞暴露风险具有很大潜力和发展空间。