等离子体驱动下氢同位素在铌膜中的超渗透机制研究

Some reserchers abroad found that the infiltration of above 1eV energetic hydrogen isotope particles through some refractory metals like Nb, Ta and V are very fast and independant of the temperatures and the thickness of the membrane. This provide a promising membrane technique on the hydrogen separation. Yet the mechanism is to be ascertained before the applications. In this project, a clean surface of niobium membrane is preapared through ultrahigh vacuum annealing and inert gas plasma cleaning. Its interaction with hydrogen, deuterium, helium and other impurities under gas molecular and plasma states at different temperatures will be investigated. And the intrinsic diffusion and permeation parameters of hydrogen and deuterium through the niobium will be obtained experimentally. The hydrogen particle permeation features will further investigated in a function improved plasma-drivien permeation device. Through hydrogen permeation experiments, composition and structure transformation rules of metal niobium under hydrogen, deuterium and helium gas and plasma states, the superpermeation mechanism of hydrogen isotope in niobium is to be ascertained and the relevant theoretical basis is to be renovated. The results can present strong supports with new materials and techniques for the fast hydrogen separtions.

国外部分研究人员发现：当等离子体化产生的氢粒子达1eV以上能量时，其对难熔金属膜(Nb、Ta和V）的渗透变得异常快且与膜的厚度、温度无关，这种等离子体驱动下的超渗氢特性对于氢同位素的分离具有诱人的应用前景，相关的物理化学机制尚不明确。本项目拟以单晶和多晶铌材料作为研究对象，通过超高真空退火、惰性气体辉光放电等离子体清洗等方法制备铌的清洁表面，系统研究铌表面与气相氢同位素分子以及等离子体化后氢粒子的反应特性以及温度、气体杂质对铌-氢表面反应的影响规律；进一步分别通过气相渗氢和等离子体渗氢实验获取并比较氢同位素分子及超热氢粒子在铌膜中的扩散渗透参数，寻找控制氢渗透速率的关键动力学步骤；通过渗氢实验、结合氢分子和氢粒子的表面反应特性阐明氢同位素在铌膜中的超渗透机制。发展等离子体驱动金属膜超渗氢理论，为快速渗氢分离新材料与新工艺技术研发提供相关技术支持。

将氢或其同位素氘和氚从其所含的混合气体中有效分离并进一步纯化是氘氚燃料循环处理、制氢、储氢等工艺中所需的重要操作。国外部分研究人员发现：当等离子体化产生的氢粒子达1eV以上能量时，其对难熔金属膜(Nb、Ta和V）的渗透变得异常快且与膜的厚度、温度无关，这种等离子体驱动下的超渗氢特性对于氢同位素分离具有诱人的应用前景，然而其相关的物理化学机制尚不明确。本项目首先通过电解抛光、超高真空退火、惰性气体等离子体清洗等方法制备了清洁铌表面，然后通过高温气相驱动渗透法研究了氘气在铌膜中的本征渗透行为，获得了873-1073 K下氘在铌膜中本征扩散和渗透参数，并发现氘在铌膜中出现反常渗透现象；其次，建立了等离子体驱动渗透实验系统和工装，研究并证实了等离子体驱动下氘气在铌膜中的超渗透行为，获得了纯氘及氘-氩/氮混合等离子体离子种类、浓度及能量分布规律以及氘气超渗透速率与放电功率、放电模式、放电气压、膜片温度、氧化层厚度、Ar/N（sub）2杂质浓度、累计时间之间的关系，并进一步阐明了等离子体驱动超渗透机制。同时，基于上述研究，验证了工程应用的可行性并设计出超渗透泵原型样机，为铌膜组件在聚变堆燃料循环中作为大规模氢同位素气体分离、净化用关键功能部件的工程使用提供了技术支撑。