中国污染大气背景下的含碳气溶胶直接辐射强迫机制和不确定性研究

The contribution of carbonaceous aerosol, including black carbon (BC), organic carbon (OC) and brown carbon (BrC), on the light absorption and its radiative forcing on a regional or global scale is one of the current hotspots in the climate change field. The rapid economic growth and associated increase in fossil fuel consumption have caused serious and complex particulate pollution in many regions of China, which increases the complexity of mixed states and aging processes for carbonaceous aerosol. And in most previous studies, the absorption of BrC is commonly neglected to lead the radiative misclosure, which introduce large uncertainty into the direct radiative forcing estimation of carbonaceous aerosol. Considering the complexity of morphological and chemical properties, mixed states and aging processes of carbonaceous aerosol particles are parameterized, and then their optical properties are calculated by the T-matrix, GMM and DDA methods. Based on the ground-based observations, satellite retrievals and modeling simulations of aerosol components, a set of carbonaceous aerosol dataset is built by data fusion and derivation to investigate the spatio-temporal distribution of carbonaceous aerosol over China. The radiative transfer model DISORT is combined with the optical parameter dataset of carbonaceous aerosol and its mixtures, the parametric model of aging process and the carbonaceous aerosol dataset to analyze the impact of the mixed states and aging processes of carbonaceous particles on the calculation of radiative forcing. Finally, the direct radiative forcing of carbonaceous aerosol over China is estimated, and the radiative data obtained from ground-based measurements, satellite observations and modeling simulation are employed for validation and uncertainty analysis.

含碳气溶胶对区域或全球大气环境和辐射强迫效应的影响是气候变化研究热点之一。然而，在中国复合污染大气背景下，含碳气溶胶粒子的混合状态及其在大气中的老化过程均趋于复杂化。同时，由于在传统研究中缺乏对棕色碳消光特性的考虑，存在颗粒物消光不闭合的现象，从而导致含碳气溶胶辐射强迫存在较大不确定性。针对含碳气溶胶粒子的复杂性，本研究通过参数化含碳气溶胶粒子混合模型及其老化过程模型，利用T矩阵、GMM、DDA等方法计算每类气溶胶粒子光学特性参数。将已有地基观测、卫星反演和模式模拟的含碳气溶胶组分结果进行有效融合和推演，获取覆盖中国区域的网格化含碳气溶胶数据集。利用DISORT辐射传输模型，通过将其与含碳粒子光学参数库、老化模型、组分数据集等耦合，分析含碳气溶胶混合形式和老化过程对辐射计算的影响。最后，估算中国地区含碳气溶胶的直接辐射强迫，并基于地基、卫星和模式辐射数据进行结果验证和不确定性分析。

含碳气溶胶对区域或全球大气环境和辐射强迫效应的影响是气候变化研究热点之一。然而，在中国复合污染大气背景下，含碳气溶胶粒子的混合状态及其在大气中的老化过程均趋于复杂化。同时，由于在传统研究中缺乏对棕色碳消光特性的考虑，存在颗粒物消光不闭合的现象，从而导致含碳气溶胶辐射强迫存在较大不确定性。针对含碳气溶胶粒子的复杂性，本研究仿真生成了黑碳团簇粒子和混合态粒子，参数化并模拟了含碳气溶胶粒子的老化过程，利用团簇T矩阵等方法计算并研究了含碳气溶胶光学特性参数。结果表明新生黑碳团簇粒子其光学特性参数与等体积球形黑碳粒子之间的差异最大，当分形维数Df=1.8时， Csca和SSA的相对偏差分别达到61.58%和49.44%，随着黑碳团簇粒子的老化，其差异逐渐减小；对于混合态粒子，忽略黑碳核的团簇结构会导致前向散射强度、F34/F11、Cext、Csca、SSA和g被低估，以及后向散射强度、-F12/F11、F33/F11、F44/F11和Cabs被高估；包覆层厚度的增加会加剧混合态粒子散射矩阵中元素随散射角的震荡程度，且因忽略黑碳核或球形黑碳核假设所引起的光学特性参数相对偏差呈逐渐减小趋势。将已有地基观测、卫星反演和模式模拟的含碳气溶胶组分结果进行有效融合和推演，获取了2000-2020年覆盖中国区域的网格化含碳气溶胶数据集，其中，地面观测结果和卫星估算结果具有较好的一致性，南宁、金华和成都3个站点综合验证结果的相关系数R达到了0.834。基于地面观测数据开展了BC和BrC的吸收性光学性质估算、来源解析和区域传输过程分析，并借助大气化学模式WRF-Chem模型模拟了BrC的吸收性辐射强迫效应。结果显示，全国区域平均BrC吸收辐射强迫在+0.014W/m2与+0.409W/m2之间，年均吸收辐射强迫效应分别为+0.125W/m2和+0.119W/m2，最大值月均为+0.163W/m2。