改性凹凸棒石负载金属氧化物催化剂的制备及其用于烟气脱汞的研究

Based on the requirement of developing cost-effective technology for Hg emission control from coal combustion and the background of palygorskite (PG) development and utilization in Anhui province, this work develops palygorskite supported metal oxide catalysts MxOy/PG for Hg removal from flue gas. MxOy/PG catalysts, which combine the adsorption capability of PG and the oxidation activity of MxOy, should have high Hg removal capability. Therefore, the attentions of this work are focused on Hg removal by MxOy/PG and regeneration of the used MxOy/PG. The influences of temperature and flue gas components on Hg removal are studied, as well as the states and thermal stability of Hg adsorbed on MxOy/PG. Furthermore, the roles of MxOy and PG, and the coordination effects of both in Hg removal by MxOy/PG are studied. On these bases, the mechanism of Hg adsorption and oxidation over MxOy/PG are explored. The aim of this work is to develop a novel cost-effective catalyst, which can be used for Hg emission control.

针对燃煤烟气中的Hg排放问题，结合安徽地区凹凸棒石矿物的开发利用背景，本项目提出将V2O5等金属氧化物负载到凹凸棒石制备用于烟气脱Hg的新型催化剂，设想将金属氧化物的氧化活性与凹凸棒石的吸附性能结合，通过二者的协同作用提高脱Hg能力。重点研究催化剂的脱Hg活性及再生性能，考察温度、烟气成分等的影响，分析表征催化剂上吸附Hg的形态，阐明凹凸棒石与金属氧化物在脱Hg过程中的作用及二者的协同效应，认识Hg在催化剂上的吸附氧化行为及脱除机理。本项目旨在开发经济、高效的新型脱Hg催化剂，探索具有良好应用前景的燃煤Hg污染控制技术。

燃煤烟气中排放的Hg会对环境产生严重污染并危害人类健康，燃煤Hg污染已成为煤炭利用过程中亟待解决的问题之一。目前比较成熟的烟气脱除Hg技术是在烟道中喷入活性炭粉末吸附气态Hg，但存在活性炭的吸附效率低、消耗量大等问题，成本很高。因此，经济有效的燃煤Hg污染控制技术亟待开发利用。. 本项目针对燃煤烟气中的Hg0排放问题，结合安徽地区凹凸棒石矿物的开发利用背景，提出将金属氧化物MxOy负载到凹凸棒石(PG)制备用于烟气脱除Hg0的新型催化剂MxOy/PG，设想将金属氧化物的氧化活性与凹凸棒石的吸附性能结合，通过二者的协同作用提高脱除Hg0的能力。本项目系统研究了MxOy/PG在模拟烟气条件下对Hg0的捕获能力及其再生性能，分析表征了MxOy/PG上捕获Hg的形态，探讨了Hg0在MxOy/PG上的吸附氧化行为及脱除机理。主要研究结果如下：. (1) 研究发现，在模拟烟气和120-200 ℃条件下，MxOy/PG对Hg0具有良好的捕获能力，特别是V2O5/PG和MnO2/PG，可用于在排烟温度下脱除燃煤烟气中的Hg0。. (2) MxOy/PG对Hg0的捕获能力主要缘于MxOy对Hg0具有较高的催化氧化作用，Hg0在MxOy/PG上被氧化生成了Hg2+的化合物HgO和HgSO4，并吸附在MxOy/PG上，导致MxOy/PG在模拟烟气条件下具有较高的捕获Hg0的能力。MxOy是MxOy/PG对Hg0的高捕获能力的关键所在。在本研究采用的MxOy负载量范围内 (1.0-10%)，MxOy/PG对Hg0的捕获能力随MxOy负载量的增加而增强。. (3) O2显著促进了MxOy/PG对Hg0的捕获，SO2具有一定的促进作用，HCl和NO也具有促进作用，H2O和NH3具有抑制作用。. (4) 捕获Hg0后的MxOy/PG可通过热再生恢复活性，再生后MxOy/PG对Hg0的捕获能力较新鲜MxOy/PG有所降低。再生过程会使MxOy/PG上捕获的大部分Hg释放。. 本项目的研究发现V2O5/PG和MnO2/PG具有较高的捕获Hg0的能力，再生后仍具有良好的捕获Hg0的能力，并有望与脱硫、脱硝过程耦合，实现在排烟温度下对硫、硝、汞的一体化脱除。V2O5/PG和MnO2/PG应用于燃煤烟气脱除Hg0具有良好的发展前景。