碳氢反扩散火焰中基于碳氧比的碳黑生成极限研究

The sooting limit is a critical condition of soot particle inception in hydrocarbon flames. In diffusion flames, sooting limit is related with critical carbon-to-oxygen atom ratio (C/O ratio), local temperature and residence time. In this proposal,through adjusting the extent of oxygen-enrichment in O2/N2 oxidizer stream and dilution by N2 in fuel stream, flame structure will be changed and inverse diffusion flames at different stoichiometric mixture fraction will be generated. In these flames, sooting limit is obtained until luminous soot first appears at predefined height. The critical C/O ratio, local temperature and residence time of sooting limit will be measured by experimental approachs, while numerical simulation of soot inception based on detailed chemical reaction mechanism will be carried out. Through experimental measurements, the effects of flame structure variation on sooting limit will be explored. Besides that, based on analysis of generation of soot precursors in C/O ratio space, the reasons for flame structure variation affecting sooting limit will be revealed. Furthermore, the varying behavior of sooting limit with the increase of carbon content in fuels will be investigated, and the theoretical instruction can be given to the prediction of soot formation. The achievements of the proposal have an important scientific significance and applicable value for thorough understanding soot formation mechanism in hydrocarbon flames and reducing particulate pollutants emission in combustion facilities.

碳黑生成极限是碳氢火焰中碳黑颗粒初生的临界条件,在扩散火焰中碳黑生成极限与临界碳氧比、局部温度和驻留时间有关。本项目以反扩散火焰为研究对象，通过调整氧化剂气流(O2/N2)中富氧程度和燃料气流中N2稀释程度，改变火焰结构，得到不同化学计量混合分数下的反扩散火焰，并使碳黑颗粒初生出现在火焰中指定的高度位置；采用实验手段检测碳黑生成极限的临界碳氧比、局部温度和驻留时间，同时，基于详细化学反应机理开展碳黑颗粒初生的数值模拟研究；通过实验检测，阐明火焰结构变化对碳黑生成极限的影响规律；此外，基于碳氧比空间下对碳黑前驱物生成的分析，揭示火焰结构变化影响碳黑生成极限的根本原因；进一步，考察燃料含碳量增加条件下碳黑生成极限的变化情况，为碳黑形成的预报提供理论指导。本项目对深入理解碳氢火焰中碳黑形成机理和降低燃烧装置中颗粒污染物排放都具有重要的科学意义和应用价值。

碳黑生成极限是碳氢火焰中碳黑颗粒初生的临界条件,在扩散火焰中碳黑生成极限与临界碳氧比、局部温度和驻留时间有关。本项目通过实验检测和数值模拟两方面开展了反扩散火焰中碳黑生成极限研究，探索了扩散火焰中碳黑生成的控制方法。首先，实验检测部分，对反扩散火焰形状进行了理论计算和高光谱测量，确定了反扩散火焰的高度。然后，提出了一种对轴对称反扩散火焰碳黑体积分数及温度同时在线检测的算法，该算法耦合Tikhonov正则化和广义奇异值分解（GSVD）的热辐射反演算法TR-GSVD，与其他方法相比，提高了重建的准确性。然后，基于激光诱导击穿光谱技术，对碳氧原子比及其谱线强度比进行了标定，进而测得了火焰的局部碳氧比。此外，利用一种新的热泳取样技术及热电偶对碳黑颗粒的体积分数、火焰流动速度及火焰温度进行了测量。采用热泳采样透射电子（TSPD-TEM）粒子诊断技术和广义多粒子（Mie-solution）理论来验证成像法检测的吸收系数和反演法得到的碳烟形态参数。利用光学测量手段探究了富氧乙烯层流扩散火焰中氧浓度变化对碳烟体积分数和一次粒径的影响。其次，在数值模拟方面，基于详细的化学反应机理，研究了不同氧浓度、富氧工况、不同化学计量分数对扩散火焰碳黑生成影响，然后对反扩散火焰进行模拟，并在碳氧比空间下分析了碳黑生成极限。模拟和实验结果表明随着氧化剂流中氧气摩尔分数的增加，碳烟体积分数增加；CO2的化学效应是会和H基团竞争产生CO和OH，从而降低了形成碳黑关键组分的浓度。最后，开展了扩散火焰中碳黑生成的抑制实验及模拟，Zst的增大同时抑制了碳黑的生长并促进了碳黑的氧化，从而抑制碳黑生成。本项目研究成果对深入理解碳氢火焰中碳黑形成机理和降低燃烧装置中颗粒污染物排放具有重要的科学意义和应用价值。