自旋失措型多铁性氧化物ABO2中的磁电耦合效应研究

Multiferroic materials, which are simultaneously ferromagnetic and ferroelectric, have drawn increasing interests due to their potential for applications as multifunctional devices. In multiferroics, the coupling interactions and mutual controls among the the different parameters could produce new effects, such as magnetoelectric (ME) coupling effect. Now, it is important to uncover the mechanics of the ME coupling and achieve the strong ME coupling. In the multiferroics induced by spiral spin orders, the magnetization and polarization are intrinsically connected with each other. So it is highly possible to achieve high ME coupling and reliable control in this kind of multiferroic materials. There exsit complex interactions among the spin, charge, orbit and lattice in the proper-screw type multiferroics with spin frustrations. Now the origin and intrinsic mechanism of the ME coupling and the ferroelectricity induced by proper-screw type spin order are still controversial. In this project, we choose the ABO2-type oxides with spin frustration as the study objects. We plan to modulate the magnetic and ferroelectric order in the system through the lattice modulation, valence modulation and doping with magnetic ions, combined with the high magnetic field, electric field and material preparing under the high magnetic field. We hope to uncover the coupling relationships among the spin, charge, lattice and orbital degrees of freedom. And we want to obtain the mechanics of the ferroelectricity and ME coupling induced by the proper-screw type spin order. We hope to lay an experimental foundation for finding and designing multiferroics with high ME coupling.

多铁性材料由于同时拥有磁性和铁电性，存在磁电耦合并可以相互调控，是一种具有广泛应用前景的新型多功能材料。当前面临的挑战是弄清磁性和铁电性相互耦合与调控的微观机制，以及如何实现两者之间的强耦合。在螺旋状自旋结构的多铁性材料中，磁性和铁电性是本征关联的，因而极有可能获得强的磁电耦合和可靠的磁性/铁电性相互调控。自旋失措的多铁性材料中存在复杂的自旋、电荷、轨道和晶格自由度之间的竞争和耦合。目前关于自旋失措的螺旋自旋排列导致的铁电性和磁电耦合的起因还不清楚。本项目拟制备ABO2型自旋失措多铁性氧化物，通过晶格调制、价态调制和磁性离子掺杂等手段来调控其中的磁性和铁电性，给出其中自旋、电荷、轨道和晶格间相互作用规律，并结合外部磁场、电场、压力等手段调节体系自旋有序和铁电有序及其耦合关系，获得自旋失措螺旋磁结构的多铁性材料中铁电性和磁电耦合的调控规律，为寻找和设计强磁电耦合的多铁性材料提供实验基础。

.磁有序导致铁电性的第二类多铁性材料中，磁性和铁电性是本征关联的，因此可以通过改变自旋排列的磁结构调控铁电性，反之改变铁电性也能调控磁有序，从而获得可靠的强磁电耦合和调控，第二类多铁性材料中存在着复杂的自旋、电荷、轨道和晶格自由度之间的耦合与竞争，弄清其中的作用机制为寻找和设计强磁电耦合的多铁性材料提供基础。本项目主要针对自旋失措的具有螺旋磁结构CuCrO2和AgCrS2等相关材料为研究对象，着重研究其中自旋、电荷、轨道和晶格自由度之间的耦合与竞争规律。此外还拓展研究了几种铁磁材料的磁相互作用机理。..在本项目的支持下我们研究获得如下重要结果：（1）我们制备了几种螺旋磁结构的多铁性材料，例如CuCrO2、AgCrS2和NdCrTiO5及其掺杂样品；（2）研究发现微量Ti替代的CuCrO2表现出强烈的电阻弛豫现象，用传统的晶界作用、电磁相分离等都无法解释，而应该归因于微量Ti替代导致的局域晶格畸变所引起。扣除电阻弛豫贡献后Ti替代并不影响体系的磁阻效应。澄清了Ti在其中的价态Ti4+而不是Ti2+；（3）通过磁性和变温红外光谱发现AgCrS2体系中在高温顺磁态存在强烈的自旋涨落和强烈的自旋-声子耦合。（4）对螺旋磁体NdCrTiO5的磁性和介电性开展研究，发现在室温附近可能的新的相变。（5）我们拓展研究了几种磁性能较好的金属间化合物GdNiAl2与钙钛矿锰、钴氧化物铁磁体中的磁性、输运和磁临界性质，揭示了其中自旋与轨道等自由度的作用规律及磁相互作用本质。..基于这些结果，我们已经整理发表了7篇SCI论文，其中5篇为项目负责人为第一作者，2篇为合作作者。本项目的科学意义如下：通过对自旋失措的螺旋磁体中自旋-晶格耦合、晶格畸变影响、自旋关联等研究，有助于理解第二类多铁性材料中自旋、电荷、轨道和晶格众自由度间作用规律。