优质“高纯”金刚石大单晶的制备科学与技术研究

High purity diamond has irreplaceable applications in many frontier technology fields, such as quantum information, quantum computing, high precision sensor, high resolution imaging science, etc., which is the international frontier research topic in the domain of diamond large single crystals. The innovative high pressure and high temperature (HPHT) method is the key technique for synthesizing high purity diamond large single crystals. In this project, the high purity centimeter-scale diamond single crystals will be prepared using a Chinese large cell high pressure apparatus by the innovative light elements removing technology, the metal impurity and defects removing technology, the in situ HPHT annealing technology, the innovative design and upgrading of control system, the physical fields simulation of crystal growth under HPHT, the design of novel assemble technology, the novel high purity catalyst alloy, the optimization of synthesis technology, etc. The synthetic diamonds will be characterized by morphological analysis, SIMS, UV-PL, Micro Raman and FTIR, ICP, etc. Ultimately, the centimeter-scale diamond large single crystals with high quality and high purity (impurities < 1 ppm) will be synthesized.

“高纯”金刚石在量子信息、量子计算、高精度传感器、高分辨率成像技术等尖端领域具有重要应用，是目前金刚石大单晶研究领域的国际前沿课题。创新发展的高温高压合成技术是实现优质“高纯”金刚石大单晶制备的关键技术。本项目将在具有我国自主知识产权的大腔体六面顶高压设备上，采用我们创新发展的除杂技术，缺陷和应力消除技术，以及原位高压退火技术，通过对设备控制系统的革新设计与改造，晶体生长腔体物理场的模拟，新型组装工艺的设计，适合“高纯”金刚石单晶合成用新型合金触媒的研制，合成工艺的优化等开展厘米级优质“高纯”金刚石大单晶的制备。借助形貌分析技术、二次离子质谱技术、显微拉曼和红外光谱、光致发光光谱、电感耦合等先进的测试手段，深入研究晶体中的杂质和缺陷的形成机制和消除策略，解决优质“高纯”金刚石大单晶制备的关键科学和技术问题，制备出厘米级优质“高纯”（杂质含量小于1ppm）金刚石大单晶。

“高纯”金刚石在量子信息、量子计算、高精度传感器、高分辨率成像技术等尖端领域具有重要应用，是目前金刚石大单晶研究领域的国际前沿课题。自主创新发展高温高压合成技术是我国实现优质“高纯”金刚石大单晶制备的关键。本项目在吉林大学超硬材料国家重点实验室具有高精度、高稳定性和长期精确控制的大腔体六面顶高压设备上，采用我们创新发展的除杂技术，缺陷和应力消除技术，原位高压退火技术，通过对设备控制系统的革新设计与改造，晶体生长腔体物理场的模拟，新型组装工艺的设计，适合“高纯”金刚石单晶合成用新型合金触媒的研制，合成工艺的优化等开展了大尺寸优质“高纯”金刚石单晶的制备科学和技术研究工作。主要研究内容包括：（1）高温高压合成条件稳定性的革新；（2）适合“高纯”金刚石大单晶合成用优质金属触媒溶剂和除杂添加剂的研究；（3）创新设计“高纯”金刚石大单晶的高温高压合成工艺，开展“高纯”金刚石大单晶的制备科学研究。（4）“高纯”金刚石大单晶的质量检测和反馈研究。获得的创新研究成果包括：（1）制备出了系列大尺寸优质（不含金属包裹体和显微缺陷）、“高纯”（杂质含量小于1ppm）金刚石大单晶；（2）揭示了氮、硼和金属杂质以及晶体缺陷在金刚石各晶面及内部的分布和存在形式及其相应的除杂机制；（3）阐明了优质“高纯”金刚石大单晶高温高压制备的关键科学问题。相关研究成果已发表在CrystEngComm, IJRMHM, Lithos, Journal of Crystal Growth等金刚石晶体生长领域国际权威学术刊物上。共发表标注本项目资助编号的与本项目相关的学术论文14余篇，申请发明专利4项，获教育部优秀成果奖科技进步一等奖1项。项目团队成员多次在国内和国际学术会议上做邀请报告。国内外金刚石领域的专家和学者对我们的研究成果给予了充分肯定。