等离子体改性核壳结构Ni/ZnO-MOx@SiO2纳米微粒催化生物油蒸汽重整制氢的研究

Catalytic steam reforming of bio-oil is one of the most promising hydrogen production approaches. However, carbon deposit which leads to the poor stability and rapid deactivation of catalysts is a fatal problem for the nickel catalysts. Enhancing hydrogen yield, catalyst activities and stability,decreasing the deactivation of the catalysts,etc.,these key problems are needed to settle. Focused on these problems,this project proposed a new and efficient hydrogen production method via catalytic steam reforming of bio-oil by using plasma modified kernel structure Ni/ZnO-MOx@SiO2 nanocatalyst. The research would be accomplished in the following steps: 1) to establish the preparation method of plasma modified kernel structure Ni/ZnO-MOx@SiO2 nanocatalyst; 2) to study the the structure-activity relationships; 3) to study the interaction mechanisms of active component Ni, promoters(such as K, La, Co, Cr, etc) and kernel structure nano-carrier Ni/ZnO-MOx@SiO2; 4) to study the reaction mechanisms of catalytic steam reforming of bio-oil for hydrogen production. The successful accomplishment of this project could enrich and improve the existing theoretical system of hydrogen production via catalytic steam reforming of bio-oil.

生物油蒸汽催化重整制氢技术是实现生物质大规模经济制取氢气的路线之一，具有良好的开发利用潜力，主要瓶颈问题是催化剂稳定性差、易积碳、易失活等。本项目提出将等离子体改性核壳结构Ni/ZnO-MOx@SiO2纳米催化剂用于生物油蒸汽催化重整制氢的新方法，以解决催化剂低反应活性、低选择性和低稳定性等问题，达到生物油高效制氢的目标。首先建立等离子体改性处理核壳结构Ni/ZnO-MOx@SiO2纳米催化剂的新方法，探索等离子体改性增强催化剂性能的机理，研究催化剂的化学组成、结构、性质与其反应活性和抗积碳性能之间的内在本质关系以及活性组分Ni、促进剂（如K、La、Co、Cr等）和核壳结构纳米载体ZnO-MOx@SiO2之间的相互作用机制，揭示生物油和水蒸气催化重整制氢的反应机理。项目的完成将进一步丰富和完善生物油催化重整制氢基础理论体系，为深入揭示生物油催化重整制氢反应机理奠定基础。

生物油蒸汽催化重整制氢技术是实现生物质大规模经济制取氢气的路线之一，具有良好的开发利用潜力。本项目首先开展了生物质快速热解油的制备与物理化学特性研究，确定了生物油的化学组成分布规律及pH、固体含量、灰分、热值、密度等主要特性。采用响应反应法和吉布斯自由能最小化原理相结合的方法对生物油典型组分重整反应过程进行了化学热力学研究，揭示了反应温度、反应压力、水碳比和吸收剂用量等关键因素对氢气产率和选择性的影响规律。基于TCD/FTIR技术研究了反应条件对产物产率及选择性、催化剂性能的影响规律，揭示了催化剂的化学组成、结构、性质与其反应活性和抗积碳性能之间的内在本质关系。研究了生物油重整制氢过程中催化剂微观物理化学结构的演化规律，确定了催化剂物化结构与生物油转化率之间的关系，获得了催化剂结构演化对其催化反应活性的影响规律，揭示了生物油和水蒸气催化重整制氢的反应机理。本研究进一步丰富和完善了生物油催化重整制氢基础理论体系。