辐照中氢氦致裂纹韧脆转变的机理研究

Helium and hydrogen will induce embrittlement in structural materials, which is an unevadable problem in the development of nuclear energy. The problem has been proposed for long time. It however has not been solved yet. Although many explanations associated with embrittlement have been proposed, people have not gotten to common sense, therefore, no available methods can be found to evidently improve the helium or hydrogen embrittlement of materials. One important reason is that defect complexes are generated under irradiation damage through synergic interaction between helium (or hydrogen) and displaced defects produced by neutron irradiation. The sizes and the distributions of density are different for these defect complexes in the materials, which cause the mechanical properties of materials unstable. In this project, we will reveal the helium (and hydrogen) embrittlement mechanism of structural materials in different atomic levels using Monte Carlo, molecular dynamics and the first principle method, respectively. We will study the dynamic process of micro-crack propagation to discover the mechanism of ductile-brittle transition of materials associated with the defect complexes. And we will elaborate the foundational origination of material rupture through the detailed analysis of chemical bonds between atoms in the front of micro-crack from the viewpoint of electronic structure. We believe that our investigation will definitely contribute to the deep understanding about the embrittlement mechanism, and to provide reference data for experimental scientists to enhance the toughness of structural materials, and further to explore advanced candidate material with high anti-irradiation performance.

氢、氦导致结构材料的脆性缩短其使用寿命是发展核能始终无法规避的问题。对该问题的研究由来已久。尽管目前已提出多种致脆机理，然而仍没有得到共识和有效的解决方式。其中较为重要的原因在于：在辐照条件下，氢、氦与基体内移位损伤产生的各种缺陷相互作用形成了尺寸、浓度分布不一的缺陷复合体，这使得基体内的微观状态更为复杂，导致材料在力学等方面呈现不稳定性。本课题拟采用蒙特卡洛、分子动力学以及第一性原理在不同层次研究辐照条件下氢脆、氦脆机制。通过裂纹扩展动力学过程，探讨缺陷复合体诱发材料韧脆转变机制。从电子结构出发研究裂纹尖端原子间键合特征，探寻材料脆性断裂的本质根源。这有助于深入理解材料的致脆机理，并为找到增韧材料的有效办法或探寻新型抗辐照候选材料提供理论依据。

检验辐照条件下氢/氦致材料的脆性变化是全面评估材料在核应用环境中安全服役不可或缺的一环；从电子、原子尺度研究氢/氦致脆的机理本质则为自下而上设计合成高抗辐照损伤性能核材料并优化其性能提供了有效途径。本项目基于密度泛函理论并结合蒙特卡洛方法研究了H/He辐照下从金属，金属-陶瓷，到陶瓷材料的结构及物理特性。通过对比氢/氦在不同特性材料中的行为深刻领悟了电子精细结构的变化对材料性能的影响。基于此系列研究，课题组提出了预防氢/氦在材料中聚集长大并致材料脆性的可行性建议及相关的研究手段。研究从聚变堆第一壁材料钨，具有高温结构性能MAX相先进材料，同具有低中子俘获界面高温结构性能的SiC材料入手并展开，此外又通过范德华力对二维材料光、电性能的调控设计，从精细电子结构上深入探讨了：(1) 金属钨中驱动氦稳定生长的內禀因素。通过分解He团簇的结合能，利用化学键合分析揭示了氦的长大是W-W，W-He以及He-He三种作用协同的必然结果；(2)H/He对材料脆性影响的机制，发现MAX Ti3SiC2陶瓷金属材料有别于金属材料具有优异的抗氢脆及抗氦泡增长的独特性能。此外，研究发现不同于氢在金属钨中的被空位捕获机制（其捕获能与基体中电荷密度密切相关），在Ti3SiC2中，氢被空位捕获特征主要源于基体中电荷空间分布的不均匀性以及基体原子间的电负性差异造成；(3)完成了从2维sp2到3维sp3 Si-C键转化导致SiC系列材料力学性能变化的研究工作。对该类典型的陶瓷材料，研究了H/He在β-SiC中的聚集行为，以及嬗变产物对其理想强度的影响机理，建立了一套成熟的评价其力学性能的计算模型；(4)利用能带理论通过掺杂或者范德华力调控非金属元素构成的二维材料的精细能带结构，从而达到裁剪材料的光、电等特性。该系列研究使项目组成员深刻认识到金属和非金属元素成键特征的本征区别和个性化差异，研究具有一定的广度，这为在后续的核材料研究中通过掺杂等方式增强抗辐照性能的方案设计提供有效的理论依据和思路。