好氧体系中三氯生对土壤微生物群落影响机制的研究

Triclosan (TCS) is an antibacterial ingredient widely used in pharmaceutical and personal care products (PPCPs). As an endocrine disruptor, the frequent detection of TCS in environment represents potential risk to ecosystem and public health. After entering the environment, TCS can be transformed into other potentially more persistent and toxic products, including methyl triclosan and dioxins. Currently, there is limited knowledge about the transformation pathways of TCS in soil and the influence of TCS' transformation products on soil ecosystem. In this study, we propose to map the transformation pathways of TCS in aerobic soil system, identify the major transformation products of TCS, and investigate the kinetics of TCS and its transformation products. In addition, we will investigate the influence of TCS and its major transformation products on overall and active microbial communities, determine the crucial compound that affects microbial communities, and thus reveal the mechanism of the influence of TCS on soil microbial communities. This study will help better understand TCS' environmental behavior and ecological effects, and provide scientific basis for the risk assessment, regulation, pollution control and management of TCS.

三氯生（triclosan, TCS）是一种广泛应用于个人防护用品的广谱抗生素。三氯生具有内分泌干扰性，普遍存在于各种环境介质中，因此对生态系统和公众健康具有潜在风险。三氯生在环境中会发生进一步转化，生成更稳定和毒性更强的转化产物（如甲氧基三氯生和二噁英）。目前，对三氯生在土壤中的降解转化机理，以及其转化产物对土壤生态系统的影响了解十分有限。本项目拟研究三氯生在好氧土壤系统中的降解转化途径，鉴定三氯生在土壤中的主要转化产物，并开展三氯生及转化产物的动力学研究。在此基础上，本项目将研究三氯生原型和主要转化产物对土壤整体微生物群落和活跃微生物群落的影响，探讨导致土壤微生物群落变化的主要致毒化合物，从而初步揭示三氯生对土壤微生物影响的机制。本项目将有助于阐明三氯生的环境行为和生态效应，为三氯生的风险评估、使用监管和污染控制提供科学依据。

三氯生（triclosan，TCS）是一种广泛应用于个人防护用品的广谱抗菌剂，由于其潜在毒性近年来备受关注。本项目研究了TCS在好氧土壤体系中的降解转化。在164天的土壤培育实验中，TCS降解经4天迟滞期后遵循一级降解动力学，降解速率常数为0.018±0.003 day-1，半衰期为39±8天。经GC-ECNI-MS和LC-MS/MS鉴定产物包括甲氧基三氯生（MTCS）、氯代三氯生（4-Cl-TCS和6-Cl-TCS，CTDs）、甲氧基氯代三氯生（4-Cl-MTCS、6-Cl-MTCS、4,6-Cl2-MTCS，MCTDs）。MTCS由TCS生物甲基化作用生成，随TCS降解逐渐积累，最终浓度402±10.9 ng/g，占初始TCS的19.1%，是主要转化产物。CTDs（4-Cl-TCS和6-Cl-TCS）由TCS经氯化作用生成，浓度先上升后下降，最高浓度分别为1.47±0.04 ng/g和1.14±0.08 ng/g。MCTDs由CTDs生物甲基化作用生成，浓度稳定上升，最终浓度分别为0.54±0.04 ng/g（4-Cl-MTCS），0.68±0.05 ng/g（6-Cl-MTCS）和0.04±0.01 ng/g（4,6-Cl2-MTCS）。这是首次在土壤环境中观察到TCS转化生成CTDs和MCTDs。另外，TCS和MTCS在土壤中形成热碱水解性结合态残留，总浓度为初始TCS的1.6%，形成机制包括物理包裹以及与土壤有机质化学共价结合。结合态TCS浓度先上升后下降，表明结合态TCS会被重新释放。本实验中土壤微生物群落主要包括放线菌门、变形菌门、酸杆菌门和绿弯菌门等。在TCS降解迟滞期，微生物群落即发生变化，放线菌门丰度升高，而变形菌门等丰度降低，微生物多样性降低。TCS降解期间微生物群落开始恢复。降解后期，降解产物持续积累，而微生物群落趋于稳定，表明本实验中影响微生物群落的主要化合物可能是TCS，降解产物的影响较小。利用功能预测分析发现TCS暴露可能引起土壤中抗性基因丰度变化。另外，本项目建立了以TCS为唯一碳源的混菌体系，可通过断裂醚键方式降解TCS，生成2，4-二氯酚；而MTCS则无法被该混菌体系降解。本项目初步揭示了土壤中TCS的降解转化机理，有助于阐明TCS在土壤中的环境行为和生态效应，可为TCS风险评估和使用监管提供科学依据。