表面与界面掺杂对5d铱氧化物外延超薄膜电子态的调控

Spin orbit coupling and electron correlation in 5d iridates are of similar energy scale and their interplay has been predicted to yield various exotic new quantum phenomena, such as high Tc superconductivity, Weyl semimetal and topological Mott insulator. The effective spin ½ electrons of 5d electrons in iridates has some similarities and differences compared to 3d electrons in cuprates, providing a new test bed for numerous models of high Tc superconductivity. Up to date, Sr2IrO4 has been experimentally demonstrated to share many promising similarities with cuprates, including antiferromagnetic ground state, Fermi arc and V shape energy gap. Nevertheless, no direct evidences such as zero resistivity and Meissner effect have been ever observed yet which possibly due to the inhomogeneous and low effective charge carrier doping. Here, we propose to achieve more homogeneous and higher density of charge carrier doping through surface and interface doping of ultra-thin SrIrO3 epitaxial films by oxide molecular epitaxy (MBE). Through in situ angle resolved photoemission spectroscopy (ARPES) and in situ transport measurements, we will investigate the electronic structure and the possible superconductivity in ultra thin SrIrO3 epitaxial films.

5d铱氧化物中自旋轨道耦合与电子关联作用具有相同的能量量级，它们的竞争和共存有望形成多种新奇的量子态，包括新型高温超导、Weyl半金属、拓扑莫特绝缘体等。与铜基和铁基超导体中3d轨道电子相比，铱氧化物中5d电子的有效角动量为1/2的电子态有很多不同与新颖之处，在5d电子系统中实现高温超导态有望为高温超导机理的研究带来重要的突破。目前，理论与实验已发现Sr2IrO4展现出很多与铜基超导体相似的特性，包括绝缘反铁磁基态、费米弧、V型能隙等。然而，限于载流子有效掺杂浓度及均匀度等方面的困难，还未能观测到零电阻及迈斯纳效应等超导的直接证据。本项目拟通过分子束外延方法制备单个及多个晶胞厚度的SrIrO3超薄膜，通过表面及界面掺杂以获得更均匀分布的有效载流子掺杂，并应用原位角分辨光电子谱及原位输运测试研究维度及电子掺杂对其电子结构与输运性质的调控，以探索可能的高温超导态及其超导配对机制。

5d铱氧化物中自旋轨道耦合与电子关联作用具有相同的能量量级，它们的竞争和共存有望形成多种新奇的量子态，包括新型高温超导、Weyl半金属、拓扑莫特绝缘体等。特别地，铱氧化物与铜基超导体有诸多相似之处，包括绝缘反铁磁基态、费米弧、V型能隙等，被人们预测可能是一种新型的高温超导体。在与传统铜基铁基等3d电子不同的5d轨道电子系统中实现非常规超导态将为研究高温超导机理的带来新的机遇。然而，人们至今仍未能在铱氧化物中观测到零电阻以及迈斯纳效应等直接的超导实验证据，其内在原因值得深入研究。针对此问题，本项目系统分析了铱氧化物薄膜与铜基超导体的差异，发现其磁基态并不是理想的反铁磁基态，而是存在晶格扭转引起的电子自旋倾斜引起的净磁矩，从而打破时间反演对称性，不利于自旋单态的电子配对。同时，如何在铱氧化物中有效掺杂载流子也是一个获得高温超导态需要解决的重要难题。针对上述问题，本项目提出消除净磁矩以实现与铜基超导基态相似的理想反铁磁基态的新方案并初步探索了载流子掺杂方法，并取得了一定的进展： 1. 通过发展单原子层精度可控的分子束外延薄膜制备技术，实现氧化物薄膜氧化物单原子层精度的制备，制备出高质量超薄铱氧化物薄膜；2. 在超薄铱氧化物薄膜中实现了晶格扭转的原子精度调控，通过界面效应在低至一两个单胞层的铱氧化物薄膜中消除了氧八面体扭转的晶体结构，获得了理想的反铁磁基态；3.通过应力及采用氢原子低温还原技术并设计相应的超高真空样品处理系统，在铱氧化物薄膜中实现了原位高效载流子掺杂，并通过角分辨光电子谱分析了其电子结构的演化。上述成果将铱氧化物中可能的超导态的研究推进了一步，实现了和铜基超导体类型的理想反铁磁基态，并初步探索和优化了载流子掺杂的实验方案，为研究铱氧化物中可能高温超导态提供了积极的实验基础与技术支撑。在本项目支持下，共发表高水平论文17篇，包括Nature 2 篇，Nature Communications 2篇，Advanced Materials 1篇，Applied Physics Letters 2篇、Physical Review B 3篇，中国物理B 1篇，等。共申请发明专利8项，其中已授权3项。