钚镓合金中氦泡形核生长及界面元素偏析行为的相场研究

Pu-Ga alloy is an essential nuclear material. The helium bubble formation and element segregation induced by self-irradiation near the interfaces will seriously deteriorate the reliability and safety of its operation. The density of helium bubble increases in linear with the ages, however the average size keeps unchanged in Pu-Ga alloys aging from 19 years to 41 years. In addition, it is controversial to evaluate the segregation’s degree and its effect on the microstructure morphology and mechanical property. Currently modeling and simulation of Pu-Ga alloy under self-irradiation were mainly focused on the cascade formation, migration and the irradiation defects evolution at the early stage. However, it is difficult to well explain the phenomena mentioned above using the existing theory and model. This proposal adopts the meso-scale phase-field method to model the helium bubble formation and element segregation induced by self-irradiation near interfaces during both the natural aging and high temperature aging. The mechanisms of helium bubble formation and element segregation induced by self-irradiation near interfaces will be revealed by using the meso-scale and longer time-scale. Changes of mechanical properties (such as swelling, irradiation hardening) in terms of time will be discussed and forecasted as well in this proposal. The aim of this project is to provide not only theoretical predictive model of the microstructure evolution and mechanical properties changes in Pu-Ga alloy, but also the evaluation of composition design, microstructure control and operation reliability and safety for Pu-Ga alloy.

钚镓合金是一种非常重要的核材料，氦泡形核生长及自辐照引起的界面元素偏析对其服役的可靠性和安全性至关重要。老龄为19年至41年的钚镓合金中氦泡数密度线性增加，但其平均尺寸变化不大，而且自辐照引起的界面元素偏析的程度及其对组织形貌和力学性能的影响程度均存在争议。目前，钚镓合金的模拟计算主要集中在缺陷级联的演化及早期辐照缺陷的形成和迁移特性，现有理论模拟及相关机制都难以对上述现象进行合理解释。本项目将以介观尺度的相场研究为主要手段，通过建立钚镓合金在自然时效及高温时效时氦泡形核生长及自辐照引起的界面元素偏析的相场模型，从介观尺度和较长的时间尺度阐明氦泡形核生长及自辐照引起的界面元素偏析的机理并对其行为进行预测，揭示和预测其力学性能（如辐照肿胀、辐照硬化等）随时间的变化规律。本项目将为准确预测钚镓合金的组织转变和性能变化提供理论模型，也能为其成分设计、组织调控、服役可靠性和安全性提供评价。

钚镓合金是一种非常重要的核材料，氦泡形核生长及自辐照引起的界面元素偏析对其服役的可靠性和安全性至关重要。然而，由于锕系材料具有特殊的电子结构，这给低尺度模拟，特别是势函数开发及参数优化带来巨大的挑战。.本项目使用分子动力学方法，通过选取合适的势函数参数，研究了纯钚以及钚镓合金中辐照缺陷演变过程，特别是对称倾侧晶界对辐照缺陷演变的影响，并获得了相场模型所需要的物性参数。分子动力学模拟结果表明：1）辐照诱导点缺陷数目随时间先是快速增加，之后迅速减少，在长期冷却过程中复合消失；2）空位形成能小于间隙原子形成能；晶界对间隙原子形成能有明显的影响，晶界影响区内的间隙原子形成能小于晶体内部的间隙原子形成能，而晶界对空位形成能影响较小；3）与单晶中模拟结果相比，在多晶中间隙原子数目在长期退火中明显少于空位数目，这表明间隙原子更容易被晶界吸收。.本项目进一步建立了相场模型，对钚镓合金中的氦泡的形核长大行为进行了研究，研究了钚镓合金的辐照肿胀与辐照组织、自然时效时间之间的关系；根据自然时效及高温时效条件下的实验结果，建立了不同成分的钚镓合金中自辐照引起的界面镓元素偏析行为的相场模型，解释了镓元素的界面偏析机制及其与晶界的相互作用。相场模拟结果表明：1）室温时效时，钚镓合金中气泡的数密度呈直线增长趋势，平均半径变化很小，基本不发生变化，与文献中公开报道的实验结果基本一致。而该现象与高温时效时的模拟结果明显不同，原因在于室温条件下，基体中的空位原子和氦原子的迁移系数很小，缺陷原子很难发生迁移；2）钚镓合金在低温时效和高温时效下，Ga原子均在晶界中心处均发生了偏析；相同的Ga原子含量的钚镓合金中，最大偏析量随温度的增加而增大；相同的时效温度下，晶界中心的Ga原子偏析浓度随着基体中Ga原子浓度的增加而增大。.本文研究将加深对钚材料辐照微观结构演变的理解，为武器材料的发展提供理论支持。