飞秒瞬态吸收光谱研究石墨相氮化碳及其衍生物的光生载流子过程

In this project, we will investigate the photogenerated charge carrier processes of graphitic carbon nitride (g-C3N4) and its derivatives by employing femtosecond transient absorption spectroscopy and picosecond time-resolved fluorescence spectroscopy. After the project is completed, we will understand why the photophysical properties of g-C3N4 nanoflake is different with that of its bulk counterpart and how the surface doping component affects their photophysical properties and photogenerated charge carrier kinetics. Through correlating the obtained fundamental physical parameters of the photogenerated charge carrier processes of g-C3N4 and its derivatives to their photocatalytic activities, we will enhance the understanding the relationship between their photophysical properties and their photocatalytic activities. This project will provide valuable experimental evidence for researchers to improve and extend the photocatalytic application of g-C3N4.

本项目将运用飞秒瞬态吸收光谱和皮秒时间分辨荧光光谱研究石墨相氮化碳（g-C3N4）及其衍生物在溶液分散状态和薄膜状态的光生载流子过程。通过研究，我们将获得g-C3N4纳米片与其体相材料光物理性质差别的内在原因以及不同掺杂成分对其光物理性质和光生载流子动力学过程的影响。通过关联获得的g-C3N4及其衍生物光生载流子过程的基本物理参数与它们的光催化性能，我们将加深理解g-C3N4及其衍生物的光物理性质与其光催化性能的内在联系。本项目研究将为改善和扩展g-C3N4的光催化应用提供重要实验依据。

氮化碳作为一种非金属半导体材料已被广泛应用于与能源相关的研究领域中。目前研究者对其光物理性质与光催化性能关系虽有一定了解，但远没达到预期和全面认识。为此，本项目成功合成了组成氮化碳分子的结构单元蜜勒胺（Melem）、水溶性氮化碳、碱金属Na离子和K离子掺杂的氮化碳、H2O2处理的碱金属离子掺杂的氮化碳、以及高光学质量氮化碳薄膜，并运用常规物理化学和材料分析手段对所合成体系样品进行表征并与所呈现的光催化性能进行关联，深刻认识了Na离子、K离子、H2O2等因素对氮化碳体系光物理性质的调控机制以及氮化碳体系有关光物理性质与光催化性能的内在联系。同时，我们还运用飞秒瞬态吸收光谱和皮秒时间分辨荧光光谱详细研究了部分氮化碳衍生物样品的光生载流子动力学过程并设计了氮化碳/色氨酸体系首次从实验上证实了氮化碳体系的超快空穴转移过程，发生的时间尺度约为150飞秒。此外，通过对比研究氮化碳样品在H2O和D2O中溶液的飞秒时间分辨载流子复合动力学，我们还揭示了质子参与了氮化碳被光激发后产生的载流子复合过程。本项目完成了预定的研究目标。项目执行期间，我们在国内外学术期刊发表研究学术论文5篇，申请国内专利1项，参加国内学术会议2次。培养博士研究生1名，硕士研究生6名。