河流沉积物对水体溶存N2O贡献及其不同反硝化过程N2O产生速率研究

Riverine ecosystem is saturated with N2O in response to increasing nitrogen loads, and becomes an important source of atmospheric N2O. River sediment is a great contributor of dissolved N2O due to the intensive denitrfication, which significantly influences the concentration of dissolved N2O and the flux across water-air interface. However, the contribution of sediment on dissolved N2O is not clear quantitatively. In addition, if the dominant mechanism of denitrification in sediment is consistent with the main N2O productiion process in different polluted rivers is still unkown.This makes it difficult to well understand the sources of dissolved N2O in river water and the dominat mechanism of N2O production in sediment denitification. This project investigates the flux of N2O across sediment-water interface and its contribution on dissolved N2O by a field experiment. In addition, the rate of denitrification and N2O production, ratio of N2O to N2 in coupled and uncupled nitrification-denitrification in sediment were also investigated by a incubation experiment with an isotope pairing technique. The purpose of the project is to understand the role of sediment on dissolved N2O, the dominant mechanism of N2O production during sediment denitrification.

河流氮负荷不断增加导致其溶存N2O处于过饱和状态，成为大气N2O的重要来源。河流沉积物反硝化作用强烈，其N2O的产生与释放显著影响N2O溶存浓度及水气通量。然而，水体中多大比例的溶存N2O来源于沉积物释放尚无定量研究报导。另外，河流沉积物中的优势反硝化过程是否也是N2O的主要产生途径，这在不同污染类型河流上有何差异，这些问题仍未得到解决。这对了解河流溶存N2O来源构成及沉积物反硝化过程中N2O的主要生成机理带来障碍。本项目通过现场实测方法研究不同污染类型河流沉积物-水界面N2O的释放通量，分析沉积物对水体溶存N2O浓度的影响；同时，项目利用室内模拟结合同位素配对技术研究沉积物耦合与非耦合硝化-反硝化速率、N2O产生速率、N2O与N2的产生比例。本项目旨在定量揭示河流沉积物对水体溶存N2O的贡献以及沉积物反硝化过程N2O的主要生成机理。

随着全球变暖趋势越来越明显，温室气体的排放也引起了人们的高度重视。氧化亚氮（N2O）是一种重要的温室气体，也是破坏大气臭氧层的主要物质之一。受人类活动影响，河流氮负荷量急剧增加，极大促进了N2O的产生和释放，大量研究表明，河流已成为大气中N2O的主要来源之一。.本文选取了巢湖流域三种不同污染类型河流（城市废水污染型河流：南淝河、二十埠河；乡镇废水污染型河流：店埠河、十五里河；农业面源污染型河流：派河、丰乐河、杭埠河）为研究对象，并于2013年1月至2013年12月每月样品采集，研究了不同污染类型河流N2O溶存浓度的时空变化及与影响因子之间的关系，估算了不同类型河流水-气界面N2O释放通量的时空变化，并对比分析了不同估算模型N2O释放通量差异。最后，研究对不同污染类型河流N2O释放系数实测值与IPCC建议值进行了比较。本项目主要研究结论如下：.（1）城市废水污染型河流N2O溶存浓度最高，其次为乡镇废水污染型河流，农业面源污染型河流N2O溶存浓度相对最低。三种类型河流N2O浓度及饱和度均值分别为（266.27±292.30）、（145.84±193.24 ）、（42.72±38.06）nmol/L。.（2）整体上，N2O释放通量介于4.52±0.86~2397.87±431.62 µg N2O-N m-2 h-1之间。三种污染型河流N2O释放量存在明显差异，均值分别为（741.01±826.46）、（405.38±564.61）、（101.54±112.62）µg N2O-N/(m2•h)。.（3）城市河流N2O溶存浓度与水温呈显著负相关关系；乡镇及农业径流污染类型河流N2O溶存浓度受氨氮和DO浓度水平的控制，城市废水污染型河流N2O溶存浓度与水温呈显著负相关关系与硝态氮呈显著正相关关系。.（4）不同模型对河流N2O释放量的估算结果差异较大。因此，在研究河流系统N2O释放通量时，采用多种估算模型估算结果，给出N2O释放通量的范围，比采用单一模型估算出N2O释放通量的某一固定值，结果更为可信。.（5）三种污染类型河流N2O排放系数分别为0.0070±0.0109、0.0046±0.0094、0.0020±0.0023。农业面源污染型河流释放系数实测值与IPCC建议值0.0025较为接近，城市和乡镇废水污染河流N2O排放系数实测值高于IPCC建议值。