烟气中单质汞的等离子放电协同光催化氧化特性研究

本项目针对常规烟气净化装置对烟气中单质汞脱除效率低的问题，提出了一种有效增强烟气中单质汞氧化的新思路。拟探索利用低温等离子体放电与纳米光催化技术协同促进单质汞的氧化特性，深入揭示在等离子场及光催化协同作用条件下，强氧化性高能粒子、活性自由基团与复杂烟气氛围中单质汞相互作用的反应动力学机理，实验验证燃煤模拟烟气中单质汞的光电协同增强催化氧化的可行性。创新性表现在：将低温等离子体放电与纳米光催化技术有机结合，一方面利用通过介质阻挡放电产生的氧化性极强的自由基、原子氧和臭氧等对单质汞实现一次氧化；同时利用溶胶-凝胶法将纳米尺度的光催化剂有效负载于介质表面，形成一体式反应腔体；光催化剂在等离子体放电产生的近紫外光波辐照下所生成的氧化能力极强的羟基自由基、光生电子与单质汞发生二次氧化反应。通过本项目的研究，为实现高效、低能耗光电协同增强催化氧化烟气中单质汞的新技术奠定坚实的理论基础。

探索一种能够有效增强烟气中单质汞氧化的新方法是提高燃煤烟气汞脱除效率的关键环节，针对此问题本项目提出了利用低温等离子体放电与纳米光催化技术协同促进单质汞氧化的新思路，开发模拟烟气单质汞催化氧化的实验装置，实验验证燃煤模拟烟气中单质汞的光电协同增强催化氧化的有效性和可行性，并通过数值模拟方法，揭示等离子场及光催化协同作用条件下，强氧化性活性自由基团、复杂烟气氛围中多污染物与单质汞相互作用的反应动力学机理。.主要取得了以下的进展：.1）获得了O2/N2/Hg、H2O/N2/Hg、CO2/N2/O2/Hg、HCl/N2/CO2/O2/H2O/Hg复杂烟气条件下低温等离子体对单质汞氧化特性；2）开展了纳米级光催化材料及Cu基催化材料的制备及微观特性表征，获得了低温等离子体与光催化剂协同作用下，催化剂、光照强度、烟气中水蒸气浓度及电源电压等对脱除汞效率的影响规律；3）对脉冲介质阻挡放电等离子体条件下N2/NO/O2体系及H2O/Cl2/HCl/ SO2/NO/O2/N2/Hg体系中单质汞及氮氧化物的净化过程开展了反应动力学机理研究。提出了包含电子撞击下N2/O2/H2O离解反应在内的反应动力学机理，并采用高能物理中的碰撞反应截面方法求解出离解反应的速率常数；获得了脉冲介质阻挡放电作用下O、N、O(1D)、OH及O3等活性基团的生成过程，探讨了等离子体电源脉冲频率、脉冲宽度、纳秒级上升沿时间、烟气初始组分浓度以及反应器温度等运行参数对单质汞及氮氧化物净化效率的影响；4）利用CHEMKIN与FLUENT软件耦合预测烟道中气相汞氧化过程，结合敏感性分析方法简化了汞氧化化反应机理，对不同烟气成分条件下汞的氧化进行了数值计算，获得了汞在三维圆柱烟道内的浓度分布以及温度对汞氧化的影响规律。.研究成果创新点：.1）利用通过介质阻挡放电产生的氧化性极强的自由基、原子氧和臭氧等对单质汞实现一次氧化；同时利用溶胶-凝胶法将纳米尺度的光催化剂有效负载于介质表面，形成一体式反应腔体；光催化剂在等离子体放电产生的近紫外光波辐照下所生成的氧化能力极强的羟基自由基、光生电子与单质汞发生二次氧化反应。.2）均相条件下汞氧化的化学动力学耦合流体动力学数值模拟的研究，从理论层面深入揭示了在介质阻挡放电及光催化协同作用条件下，强氧化性高能粒子、活性自由基团与复杂烟气氛围中单质汞相互作用的反应动力学机理。