石墨提纯方法与石墨烯缺陷度及厚度分布关系的基础研究

The low cost，large scale synthesis and preparation of graphene with low defect is detrimental to its application.This proposed project made a hypothesis of that the defect degree and thickness distribution of graphene closely correlates with purification methold of graphite, and will verify this hypothesis through well planned experimental and theoretical study.Based on the verification,an attempt will be made to develop an mild purification technology to lower the defect desity and preparation cost of graphene.The research work inclued: determination the effect and mechanisms of purification methold (flotation, base acid method,hydrofluoric acid method ) on the crystal structure and properties of graphite,and its effect on the defect degree and thickness distribution of graphene, establishment the relationship of purification methold of graphite with the defect degree and thickness distribution of graphene. Based on the depth purification behavior existed in the preparation of graphene, determination the reasonable purity of graphite used for graphene preparation.Finally, developing a mild purification technology to reduce or eliminate the lattice damage and doping of graphite, improving the integrity of graphene.

石墨烯低缺陷、大规模、低成本的合成和制备是石墨烯应用的关键。本课题假设石墨提纯与石墨烯缺陷度及厚度分布相关，通过一系列理论及实验研究证实这一假设，并探讨通过温和化提纯条件，有效降低石墨烯的缺陷度及制备成本。研究工作包括：研究各提纯方法（浮选法、碱酸法、氢氟酸法）主要条件对石墨晶体结构、性质的影响规律及机制，揭示提纯方法与石墨烯性能（缺陷度、厚度分布）的关系规律及影响机制，建立石墨提纯方法与石墨烯性能内在联系；基于氧化石墨烯制备过程中的深度提纯效应，合理降低石墨的提纯目标纯度，开发温和提纯技术，减弱或消除对石墨的晶格破坏和掺杂，降低制备的石墨烯的缺陷度。

石墨烯低缺陷、大规模、低成本的合成和制备是石墨烯应用的关键，项目开展原料特征对石墨烯性能的影响，低缺陷石墨烯的制备，石墨烯材料的合成及应用。.项目在研期间开展了五方面研究工作：.1）研究了石墨的晶体结构，纯度对石墨烯制备过程及性能的影响。发现石墨结晶形态决定了石墨烯制备过程中氧化及剥离的路径。证实了石墨原料中的硅酸盐杂质在石墨烯的制备过程中被脱除。当采用自然石墨制备石墨烯时，没有必要对其中的硅酸盐脉石进行深度脱除。这一发现可以简化合成工艺，避免使用氢氟酸和高温提纯石墨，进而可减小提纯对石墨结构的破坏，降低制备的石墨烯的缺陷度。发现通过洗脱的方式改善低纯度石墨制备的氧化石墨烯的吸附性能。.2）开展了低缺陷度石墨烯的制备研究。揭示低氧化度氧化石墨制备石墨烯的超声剥离机制；揭示了阴离子表面活性剂碳链长度对插层剥离温和氧化石墨制备石墨烯的影响，获得了缺陷度更低的石墨烯产物。.3）开展了一系列石墨烯材料的制备及应用研究。发现了自然石墨的结晶形态影响制备的氧化石墨烯对Pb(II)的吸附性能。研究了溶液pH及外加离子影响隐晶质石墨制备的氧化石墨烯吸附亚甲基蓝的性能的影响。研究了石墨烯/钴铝-层状双氢氧化物复合物的制备及其电化学性能。研究了氟化石墨烯/钴铝-层状双氢氧化物复合物的制备及电化学性能。制备了磁性还原氧化石墨烯水凝胶用于回收浸出液中的Au(CN)2-,获得了很高的吸附容量。.4）开展了氧化石墨烯回收研究。证实了低成本氧化石墨烯可作为矿山废水（含脂肪胺）处理的高效吸附剂。能有效对选矿行业中分选氧化矿后的残余脂肪胺进行脱除，脂肪胺可诱导氧化石墨烯表面疏水，进而通过疏水絮凝浮选去除氧化石墨烯技术。.5）开发了多段磨矿-浮选技术降低隐晶质石墨浮选过程中的泡沫夹带技术。.以上研究成果，共发表外文论文15篇，其中SCI收录14篇，其他收录1篇，包括1篇ESI高被引论文，1篇1区论文；中文核心论文1篇；申请发明专利4项，其中授权1项，公开3项。