泥页岩中不同赋存状态氮同位素分布特征及其地质意义

The element of nitrogen is indispensable in living creature and widely distributed in nature, which has important influence on the biological function and the whole ecosystem. The different nitrogen cycle and evolution lead to different occurrence states of nitrogen in nature. According to the occurrence states of nitrogen, it can be divided into organic nitrogen and inorganic nitrogen in sedimentary rock. At present, the test and analysis of nitrogen isotopes in hydrocarbon source rocks are mainly about bulk nitrogen isotopes, and a small amount of kerogen (organic nitrogen) nitrogen isotopes, while lack of studies on the nitrogen isotopic composition characteristics of other occurrence states. The distribution of nitrogen isotope is closely related to the source of organic matter, sedimentary environment and diagenetic evolution. For the analysis of nitrogen isotopic distribution characteristics and the isotopic fractionation mechanism, it is not only need to consider the nitrogen isotopic fractionation influence of original deposition, but also the caused by post-depositional. The characteristics of bulk nitrogen isotopic composition cannot fully explain the nitrogen cycle and evolution in the original sedimentary environment. Therefore, this paper will study on the characteristics of nitrogen isotopic distribution in different occurrence states of fine-grained sedimentary rocks, it will analysis the element contents and the organic-inorganic nitrogen isotopic characteristics, and revealing the biogeochemical behavior and evolution. This study will better clarify the accurate geological significance of nitrogen isotopes in sediments, and promote the application of nitrogen isotopes in oil and gas geochemistry.

氮是构成生命的主要元素之一，对生命体功能和生态系统功能都有重要的影响。不同的氮循环演化作用导致氮在自然界具有不同的赋存状态。沉积物中氮的根据赋存状态分为有机氮和无机氮两大部分，目前烃源岩氮同位素的分析测试主要为总氮同位素，少量涉及干酪根（有机氮）同位素，缺少其他赋存状态氮同位素特征的研究。氮同位素分布与有机质来源、沉积环境及成岩演化过程均密切关系。关于氮同位素分布特征和分馏机理的分析，不仅需要讨论原始沉积条件影响下的氮同位素分馏，还要考虑沉积后作用引起的同位素分馏。总氮同位素的分布特征并不能完全合理的解释原始沉积环境及水体中氮循环演化特征。因此本课题拟研究泥页岩中不同赋存状态氮的同位素分布特征，清楚分析泥页岩中氮元素的有机-无机赋存形式、含量及同位素组成特征，揭示各组分氮同位素的生物地球化学行为和演化规律，更好地明确细粒沉积物氮同位素的准确地质意义，推动氮同位素在油气地球化学方面的应用。

氮是构成生命的主要元素，是生物圈的重要组成部分，对生命体及整个生态系统功能都有重要的影响。氮同位素的分布特征已成为研究生命起源、地球氮循环及沉积演化等方面的重要参数。氮也是沉积物中的重要元素，根据赋存类型可分为有机氮和无机氮两部分，但是现阶段关于沉积物氮同位素的研究以讨论总氮为主，对于不同赋存状态氮同位素的测试及分析研究几乎空白，缺乏关于不同赋存状态氮同位素分布规律及分馏特征的系统资料，在深入探究早期沉积演化及成岩演化过程中亦存在一定局限。针对这一现状，本课题通过对分离技术方法的试验探索，利用可溶有机质抽提、干酪根制备、氧化消煮等实验方法，实现了对烃源岩中不同赋存状态含氮组分的有效分离。系统测定了南华北盆地二叠系上石盒子组、下石盒子组、山西组和石炭系太原组烃源岩岩心样品中不同赋存状态氮同位素的分布特征。对实验数据进行系统分析发现，有机氮含量相对较高且变化幅度较大，干酪根组分中有机氮高于可溶有机质中有机氮含量，无机氮含量分布更加稳定且含量低。有机氮同位素的分布规律符合同位素热力学平衡分馏，干酪根有机氮同位素分布最重，可溶有机氮同位素相对波动性最大。无机氮同位素分布相对稳定，生物矿化作用将部分有机氮转化为无机铵根离子，与黏土矿物结合以无机氮的形式存在，保留了原始的同位素信息。无机氮和有机氮同位素之间没有明确的相关性，不同赋存状态含氮组分参与的生物地球化学循环和沉积演化路径不同，引起不同赋存状态含氮组分的分馏机理亦不相同。氮同位素可以保存并记录原始母质物源信息，沉积环境对不同赋存状态氮同位素的分布均有显著影响，干酪根有机氮同位素不仅可以反映氮循环及沉积演化特征同时记录了部分成岩热演化作用信息。课题研究结果有助于深入认识不同赋存状态含氮组分的来源和及分布特征，明确同位素的分馏机理和主控因素，提升氮同位素的地质指示意义，更好地推动氮同位素在油气地球化学方面的应用。