东海陆架沉积物硫酸盐还原及自生硫化铁的形成：甲烷厌氧氧化作用（AOM）的影响与贡献

长期以来，海洋沉积物中与有机质氧化相关的硫酸盐还原作用研究得到充分展示，而甲烷厌氧氧化作用（AOM）驱动的硫酸盐还原及其对自生硫化铁形成与埋藏的重要贡献却被严重低估。本项目以东海陆架沉积物为研究对象，通过分析不同地点沉积柱孔隙水SO42-、ΣH2S、ΣCO2、CH4、δ13C-CH4、δ13C-ΣCO2等地化参数和各结合态硫的含量及其同位素组成，识别两种路径（有机质氧化和AOM）驱动硫酸盐还原作用的地球化学特征差异；获取不同沉积环境下AOM作用消耗孔隙水总硫酸盐的比例大小及其制约因素；重点阐明沉积物AOM作用驱动的硫循环路径、通量及其最终归宿。在综合考虑有机质氧化和AOM双重途径驱动的硫酸盐还原作用的基础上，建立完善的海洋沉积物硫循环模式，据此定量评估AOM作用对全球海洋沉积物硫化铁形成与埋藏的贡献，从而为深入理解AOM在全球C、S循环收支平衡以及大气氧气含量水平的历史演化提供有益的借鉴。

河口和近海沉积物由于具有丰富的有机质和活性铁的来源，是自生铁硫矿物形成的重要场所。通过对沉积物地球化学（有机碳TOC、有机碳碳同位素δ13C-TOC、沉积物粒度、孔隙度、活性铁、挥发性硫AVS、镉还原性硫CRS以及沉积物孔隙水地球化学（CH4、SO42-、H2S、Cl-、DIC、δ13C-DIC、溶解Fe等）的分析，取得以下认识：（1）沉积物有机质为陆源和海源混合，而在矿化过程中丢失大量的陆源有机质；（2）孔隙水硫酸盐还原过程由于受丰水期的冲淡水作用影响，在表层14-18 cm深度以上层位出现淡水和海水扩散混合层，在该层位中，硫酸盐还原过程不明显，而在混合层以下，硫酸盐呈线性降低，发生甲烷厌氧氧化过程（AOM）；（3）沉积物有机质分解、甲烷厌氧氧化以及甲烷产生的生物地球化学过程贡献了孔隙水中的DIC，相对贡献的大小很大程度上受底层水的硫酸盐浓度制约；（4）沉积物含有大量的活性铁，活性铁和有机质不是限制沉积物黄铁矿形成的制约因素，综合研究表明，硫酸盐浓度的大小是制约自生铁硫矿物形成的重要制约因子；（5）AOM作用产生大量的H2S，是诱发沉积物黄铁矿形成的重要生物地球化学过程。该研究对于我们进一步认识沉积物C-Fe-S的循环及其之间的相互关系具有重要的学术价值。