14C示踪和数值模拟研究我国主要城市大气化石源CO2的时空分布与区域输送

Compared with bottom-up as well as CO and SF6 tracer approaches, this proposal will study the spatial-temporal distribution characteristics and transportation of fossil fuel CO2 (CO2ff) in main Chinese cities by top-down approach, i.e., radiocarbon, combined with WRF-chem model. Firstly, the uncertainty of point source CO2ff emissions will be evaluated by 14C tracing method at a fossil-fuel power plant. The background 14CO2 level in China was obtained to reduce the error for CO2ff tracing resulted from the using of abroad background value. Secondly, we clarify the concentration, spatial-temporal variational characteristics, and transportation of CO2ff in typical Chinese cities, discriminate the differences of CO2ff among various types of cities, and then find the factors that controlling these variations. Finally, future CO2ff emissions in recent 3~5 years will be predicted by WRF-chem model. This proposal will provide scientific data to the CO2ff reducing policy for Chinese government to fulfill the international carbon reduction duty.

与传统的“自下而上”的统计方法以及CO和SF6示踪的方法不同，本项目将14C示踪和WRF-chem模式相结合来“自上而下”地研究我国主要城市大气化石源CO2(CO2ff)的时空分布特征与区域输送。首先通过14C示踪方法评估点源排放数据的不确定性；并获取我国大气14CO2的本底值，来降低因使用国外本底值给14C示踪大气CO2ff的结果带来的误差。进而以14C示踪为手段，将气体样品与植物样品相结合，现代CO2ff观测与历史树轮数据相结合，CO2ff观测与WRF-chem模式相结合，以此来阐明我国不同区域代表性城市大气CO2ff的浓度水平、时空变化特征和输送过程，确定其影响因素，并辨析不同类型城市大气CO2ff的差异及其影响因素。最后通过WRF-chem模式预测未来3~5年CO2ff的排放情景。以此为我国政府制定合理的节能减排政策和履行国际碳减排义务提供科学数据。

项目针对我国城市大气CO2中有多少ppm来自化石源排放这一科学问题，以本底观测为基础、以城市观测为重点，采用加速器质谱技术，分析测试了700多个大气CO2样品的14C；进而以此重点研究了北京、西安市大气CO2中来自化石源的贡献量及其时空分布特征和影响因素；并结合13C和WRF-Chem模式揭示了代表性城市化石源CO2（CO2ff）的来源与传输规律；同时将此项观测推广到我国9个主要城市，阐明了我国主要城市CO2ff的空间分布和季节变化特征、城市之间的差异以及与PM2.5的线性关系。.项目取得如下重要成果：（1）建立可靠的不同时间尺度的14C样品采样方法，确立我国大气14C的本底，为本项目的CO2ff示踪研究提供“14C基准”。（2）发现城市新增大气CO2主要来自化石源排放。时间上，城市大气CO2ff具有冬季高于夏季、日变化具有双峰的特征；且工作日和非工作日的CO2ff差异不显著，这与欧美城市不同。空间上，城市大气CO2ff具有城区高于郊区、CO2ff由关中盆地中心向盆地周边递减和我国西北部城市冬季大气CO2ff较高的特征。（3）解析出西安市冬季CO2ff主要来自燃煤（54%~70%），而北京市冬季CO2ff主要来自天然气燃烧（55±9%）。模拟结果表明，西安市的CO2ff主要来自关中盆地内排放，而北京市CO2ff会受到东南风向输入的较大影响（~30%）。（4）发现CO2ff与PM2.5在我国城市普遍相关，灰霾期间CO2ff显著升高，两者同时变化。.本项目的开展有助于在气候外交中以科学的数据捍卫我国的碳排放权，也可为当前我国温室气体与大气污染物的协同控制和评估我国的“双碳”成效提供科学依据。研究成果也引起生态环境部等部门的关注，14C相关方法被写入生态环境部2021年的《碳监测评估试点方案》。