新型非线性光学晶体中相干光学声子的超快太赫兹光谱研究

Terahertz time-domain spectroscopy technology has become a pivotal tool for new materials characterization. For potential applications of novel nonlinear optical crystals in terahertz, optoelectronic, and laser technologies, it is of great importance to study the optical properties in the terahertz frequency range. However, there is a lack of research on terahertz responses of novel nonlinear optical crystals, such as the accurate response parameters as well as the carrier-phonon and phonon-phonon interactions. This project aims to reveal the physical mechanism of interactions between coherent optical phonons and terahertz waves in novel nonlinear optical crystals. Using terahertz time-domain spectroscopy with high frequency-resolution and bandwidth, we will obtain the complex dielectric function tensor of the crystals and improve the accuracy of the parameter fitting with the Drude-Lorentz model. Then we will investigate the subpicosecond ultrafast dynamics of coherent optical phonons with the low-temperature optical pump-terahertz probe spectroscopy. Moreover, we will optimize the pump laser and phase matching conditions for terahertz generation from the crystals by performing terahertz emission experiment and simulation. This project will extend the database with the response parameters in the terahertz frequency regime, and provide important parameter references and technical supports to application prospects of novel nonlinear optical crystals.

太赫兹时域光谱技术已经成为表征新型材料的重要手段，研究新型非线性光学晶体在太赫兹波段的光学性质对晶体在太赫兹技术、光电子技术和激光技术中的应用具有十分重要的意义。然而目前尚缺少新型非线性光学晶体对太赫兹波响应的研究，如晶体在太赫兹波段的精确响应参数，以及晶体中载流子-声子和声子-声子相互作用。本项目旨在揭示新型非线性光学晶体中相干光学声子与太赫兹波相互作用的物理机理。通过高频谱分辨宽带太赫兹时域光谱获得新型非线性光学晶体的复介电函数张量，并提高Drude-Lorentz模型对复介电函数的拟合精度。利用低温光泵浦-太赫兹探测光谱实验研究晶体中相干光学声子在亚皮秒时间尺度的超快动力学过程。基于太赫兹发射光谱实验和理论模拟，优化晶体中产生太赫兹辐射的泵浦激光和相位匹配条件。本项目将扩充新型非线性光学晶体在太赫兹波段的响应参数数据库，为探索新型非线性光学晶体的应用前景提供重要的参数参考和技术支持。

新型非线性光学晶体在近红外和中红外波段具有透过范围宽、损伤阈值大和倍频系数大等优点，在激光倍频、电光调制、参量振荡等诸多方面有重要的应用价值。在太赫兹技术的发展过程中，非线性光学晶体起到了极为关键的作用，因此，深入理解新型非线性光学晶体在太赫兹频段的物理特性对促进其在太赫兹技术中的应用非常重要。本课题旨在揭示新型非线性光学晶体中相干光学声子与太赫兹波相互作用的物理机理。基于光纤飞秒激光和异步光采样技术搭建了高频谱分辨的快速太赫兹时域光谱实验系统，测量了新型非线性光学晶体在太赫兹频段的透射光谱，并建立了反射太赫兹时域光谱系统作为辅助测量手段，以提高对晶体材料表征的准确性。优化了太赫兹时域光谱数据处理方法，获得了AgGaSe2、BaTeMo2O9等晶体的复介电函数，并利用Drude-Lorentz模型对晶体的复介电函数实现了高精度拟合，获得了晶体中载流子和光学声子的参量。通过低温恒温器对晶体进行温度调空调实现了低温太赫兹时域光谱的测量，研究了20 K-300 K温度范围内晶体各项光学参数的变化，分析了晶体中相干光学声子在亚皮秒时间尺度上的超快动力学过程。此外，利用飞秒激光激发晶体产生了显著的太赫兹辐射，并分析了激光功率及激光偏振方向相对于晶体晶轴方向对所产生的太赫兹波的影响。本课题的研究成果将扩充新型非线性光学晶体在太赫兹波段的响应参数数据库，为探索新型非线性光学晶体的应用前景提供重要的参数参考和技术支持，对新型非线性光学晶体在太赫兹技术、光电子技术和激光技术中的应用具有十分重要的意义。