含伯胺活性中心的多功能复杂体系手性催化剂的合成与应用

在生物细胞中发生的无数催化反应，其中很多催化过程需要几个酶的参与或酶的多种位点作用才能完成，酶催化过程的高效、高选择性、反应条件温和、活性可调节等独特性能使科学家们一直期望能够模拟复杂酶催化作用机理来设计具有特殊催化性能的化学催化剂并具有非常高效的不对称诱导性能。本项目将基于申请人多年来在有机小分子催化和金属有机化学的研究积累，借鉴酶的作用机理模拟并深入研究和发展含伯胺催化活性中心的金属和非金属两个系统的多功能催化剂。伯胺基多功能手性复杂催化体系将主要应用于在有机合成中具有非常重要的应用价值的几种新型反应，如不对称氟化反应，多手性中心的一步构建反应以及碳－氮键的手性构建反应等，并作为关键反应合成具有应用价值的重要精细化学品新方法新途径。在相关不对称催化反应的手性诱导方面将进一步凝练提升，提出具有一定规律性的概念，以此为依据不断更新设计具有完美催化活性和立体选择性的新型多功能手性催化体系。

尽管近十几年来不对称催化及相关的手性合成研究取得了巨大的成就，然而发展新型高效不对称催化新策略合成新型手性物质仍然是手性合成研究中最为活跃的前沿领域之一。本项目基于申请人多年来在有机小分子催化和金属有机化学的研究积累，借鉴酶的作用机理模拟并深入研究和发展了含伯胺催化活性中心的金属和非金属两个系统的多功能催化剂。本项目中基于手性伯胺及其衍生物为活性中心成功研制了一系列多功能手性催化体系，并研究了其应用于若干种具有重要应用价值的几类新型反应，如构建C-C,C-N等键参与的Michael加成反应、Biginelli反应，Aldol反应，傅克加成反应，不对称氟化反应，多组分一步构建等重要有机合成反应等，均表现出良好到优异的立体选择性，合成出了若干类具有重要价值的手性化合物或药物中间体，丰富了手性伯胺的催化反应研究。本项目实施期间取得了丰硕的预期研究成果，已在国际重要专业学术期刊发表20余篇SCI论文；部分工作已申请中国发明专利3项（获授权专利1项），培养青年教师2名，硕士研究生6名。