正丁烷微尺度气相与催化富氧燃烧特性及反应调控机制的研究

In this project, the gas-phase and catalytic combustion characteristics of n-butane with oxygen-enriched air in micro-scale will be studied by the experiment and numerical simulation. Through chemical kinetic analysis on the coupled gas-phase/surface reaction mechanisms, we will investigate the surface reaction and gas-phase reaction paths of n-butane oxygen-enriched combustion in micro-scale, as well as the interaction of between gas-phase and catalytic reaction, and explore the reaction pathway regulating mechanism to control the combustion of n-butane in micro-scale. In this project, a complete experimental system for oxygen-enriched combustion of n-butane will be established to reveal the characteristics of n-butane gas-phase and catalytic oxygen-enriched combustion in micro-scale. Further more, the detailed surface/gas-phase reaction mechanism of n-butane oxygen-enrched combustion in micro-scale will be improved. Through the detailed chemical kinetic anlysis, we could obtain the main pathway and reaction regulating mechanism of the surface/gas-phase reaction in micro-scale, and provide enough knowledge on controlling oxygen-enriched combustion of n-butane in micro-scale, thus to guide the optimization of working-condition range for micro-reactor and help to design more applicative micro-combustor, as well as enriching the theories of micro-combustion.

本项目将通过实验和数值模拟研究正丁烷在微尺度和富氧条件下的气相燃烧和表面催化燃烧特性，通过耦合气相和表面催化反应机理的动力学分析研究正丁烷微尺度富氧燃烧过程中表面催化反应路径和气相反应路径及其相互影响，探索反应路径的调控机制，实现微尺度下正丁烷的可控燃烧。通过本项目的研究，将建立完整的正丁烷富氧燃烧实验系统，获得富氧条件下正丁烷微尺度气相燃烧和表面催化燃烧特性，优化正丁烷富氧燃烧的详细表面和气相反应机理，通过详细的化学反应动力学分析，获得微尺度催化燃烧的主要表面/气相反应路径及反应调控机制，为正丁烷微尺度富氧可控燃烧提供依据，并指导优化微反应器稳定运行的合理工况参数范围，为设计更具适用性的微燃烧器提供科学依据，丰富微尺度燃烧理论。

基于燃烧的微型动力系统有着诸多的优势，但同时作为其核心部件的微燃烧室也面临着许多挑战。将富氧空气作为氧化剂引入微燃烧系统将有助于改善、提高微燃烧器性能。本项目系统研究了正丁烷微小尺度气相/催化富氧燃烧特性，分析了富氧空气对气相/催化反应相互作用的影响及调控机制。.在微小石英通道内研究了正丁烷气相富氧燃烧着火特性。结果表明，富氧空气可以显著促进燃料的着火过程，降低着火温度。化学反应动力学分析表明，OH在着火过程中起到了关键作用，更高的氧气浓度会促进氧化脱氢过程并提高包含OH、HO2等自由基的基元反应速率，并抑制H自由基的脱氢作用。.分别在微小石英通道和定容燃烧弹内研究了正丁烷气相富氧燃烧火焰传播特性。结果表明，富氧程度的提高能够显著地促进正丁烷火焰的传播、并增大层流火焰传播速度。动力学分析表明，在富氧情况下反应CO+OH<=>CO2+H变得更为关键。但是，高富氧程度会使层流火焰出现热质扩散不稳定，在燃烧器设计时需要考虑这个问题。.在微催化多孔燃烧器中研究正丁烷催化富氧燃烧的着火特性。结果表明，富氧条件下正丁烷的着火温度随当量比增大而下降。增大当量比有利于正丁烷的吸附，使着火温度降低。但是，在相同正丁烷含量以及相同当量比情况下，提高富氧程度将使催化着火的温度升高，因为在竞争吸附中正丁烷的吸附能力弱于氧气，从而抑制催化燃烧的着火过程。.在微型平板燃烧器内研究了富氧空气对正丁烷气相、催化及气相/催化耦合燃烧的影响。首次通过实验观测到了同一工况下微催化通道内正丁烷两种不同燃烧模态，即催化燃烧和气相/催化耦合燃烧。获得了不同燃烧模态的可燃极限范围。研究发现，富氧程度的增加会抑制纯催化反应，促进气相反应以及耦合反应。反应动力学研究表明，在耦合燃烧中氧气与正丁烷的吸附不再受催化剂表面活性位限制，因此富氧程度的提高可同时促进气相反应和催化反应。