近30年来东亚区域边界层臭氧及其前体物演变趋势的数值模拟研究

边界层臭氧及其前体物的长期演变趋势对于评估臭氧对人体和其他生物健康的影响，以及对近地层空气质量和环境气候变化的影响意义重大。目前有关对臭氧及其前体物长期演变趋势的研究多集中在欧洲和北美，而对东亚区域特别是我国重污染地区(如华北、长三角和珠三角等)的臭氧及其前体物在过去近30年间长期演变趋势的研究较少。本项目拟基于一个逐年变化的排放源清单REAS，通过CMAQ区域空气质量模式进行长期数值模拟，并结合GOME、SCIAMACHY、OMI和TOMS等卫星以及臭氧探测仪的遥感资料和WDCGG、EANET及其他地面观测数据，详细分析东亚区域边界层臭氧及其前体物在过去近30年间的演变趋势特征和规律，及其在东亚各区域之间的异同和相互影响，并通过数值敏感性试验和理论分析研究如排放源、气象场等导致臭氧及其前体物长期演变趋势的原因及其规律，初步探讨东亚季风的年际变化对该区域臭氧及其前体物年际变化的影响和规律。

边界层臭氧及其前体物对空气质量、人体健康、生态环境和气候变化等均有重要影响，随着经济发展和能源消耗的增加，东亚区域在过去近30年间面临越来越严重的空气污染压力。研究东亚区域臭氧及其前体物在过去近30年间的长期演变趋势对于深入了解该区域环境空气质量的变化情况以及评估其影响有重要意义。本研究基于一个逐年变化的排放源清单REAS，通过CMAQ区域空气质量数值模型对东亚区域过去20多年间的环境空气质量进行了长期数值模拟，并同时开展了数值敏感试验，通过和WDCGG、EANET以及其他观测数据资料进行对比验证了模拟结果的数值和变化趋势，详细分析了东亚区域边界层臭氧及其前体物的演变趋势、峰值和谷值的变化趋势、浓度分布频率的变化趋势以及源排放变化对臭氧浓度的影响。研究结果表明，NOx浓度值在我国东部区域和韩国的绝大部分区域年均增长率都在0.02ppb以上，最大年均增长率可达到0.14ppb以上，冬季增长率最大，夏季最低，NOx浓度的季节变幅逐年增大；O3浓度夏季增长速度最大，年均绝对增长率最大超过1.1ppb，相对年均增长率最大超过2.2%，冬季增长率最小，其最大绝对年均增长率在0.4ppb左右，最大相对年均增长率在1%左右，臭氧浓度分布频率呈逐年上升趋势，我国东部区域大气臭氧平均浓度从1980年开始在夏季升高了20ppb以上，O3浓度的增加是NOx源排放增加所导致的结果。结合SCIAMACHY、OMI和TOMS等卫星遥感数据资料，结合数值模拟对比分析了各卫星遥感数据之间的差异，详细分析了对流层SO2、NO2和AOD的变化趋势，全国SO2浓度从2008年开始下降，NO2浓度持续上升，AOD呈逐年小幅上升趋势，各区域变化趋势不尽相同。结合数值敏感试验分析了东亚各区域间源排放对其他区域硝酸盐沉降的贡献，东亚各区域源排放对本区域硝酸盐沉降的贡献最大，中国各区域源排放对东亚各区域的贡献都比较大，韩国和日本源排放对中国大陆区域的影响很小，各区域源排放的贡献呈现明显区域性分布特征。通过长期数值模拟研究了东亚季风指数与臭氧浓度变化之间的关系，表明东亚季风对中国东亚区域臭氧浓度的变化有显著影响。