表面双功能化在提高半导体光催化剂双氧水合成活性和稳定性方面的应用及其调控机制

H2O2 synthesis is one of the most important research fields of photocatalysis in environmental purification. However, the photocatalytic H2O2 synthesis systems are still suffering from the major defects including low reaction activity and bad reaction stability. The fundamental ways to resolve these problems lie in that, on one hand, the reaction activity and selectivity of 2 e- oxygen reduction to H2O2 should be improved, on the other hand, one should try the best to suppress the decomposition of H2O2 during the reaction. On the basis of such consideration, this project proposes the bi-functionalization strategy to design the photocatalysts. Firstly, highly dispersed cocatalyst is loaded on the photocatalyst for efficiently and selectively H2O2 production (functionalization 1). Secondly, the surface passivating treatment is carried out to suppress the absorption and decomposition of H2O2 over the photocatalysts (functionalization 2). The preliminary results demonstrate that the bi-functionalization strategy can resolve the key issues of low efficiency and the unsustainability of photocatalytic H2O2 production. This has great significance in the aspects such as the green synthesis of H2O2, environmental purification, organic synthesis, etc.

双氧水合成是光催化在环境净化领域最重要的研究方向之一。然而，迄今为止，光催化双氧水合成体系仍普遍存在着活性低与反应不可持续的严重缺陷。解决问题的根本途径在于，一方面应提高光催化剂对2电子氧还原合成双氧水的活性及选择性，另一方面应尽可能的降低或消除双氧水在反应过程中的分解。为此，本项目针对性地提出表面双功能化的策略对光催化剂进行设计。首先，在光催化剂表面负载高分散度双氧水合成选择性助催化剂，实现高效双氧水合成（功能化①）。此外，对双氧水吸附分解活性比较强的半导体光催化剂进行表面钝化，通过非金属离子表面处理或修饰具有合适能带匹配的金属氧化物，抑制双氧水在反应过程中的分解（功能化②）。前期研究结果表明，表面双功能化可以解决当前光催化双氧水合成过程中生成效率低、反应可持续性差的关键性问题，并实现高效、稳定的双氧水合成的目标，在光催化双氧水的绿色制取、环境净化以及有机合成等领域具有重要意义。

双氧水合成是光催化在环境净化领域最重要的研究方向之一。然而，光催化双氧水合成体系仍普遍存在着活性低与反应不可持续的严重缺陷。本项目为了解决这一问题，一方面在光催化剂表面负载高分散度双氧水合成选择性助催化剂，提高了光催化剂对2电子氧还原合成双氧水的活性及选择性；另一方面对双氧水吸附分解活性比较强的半导体光催化剂表面进行钝化，通过非金属离子表面处理或修饰具有合适能带匹配的金属氧化物，抑制双氧水在反应过程中的分解。研究结果表明，表面双功能化可以成功解决当前光催化双氧水合成过程中生成效率低、反应可持续性差这一关键性问题。项目设计出高效的表面双功能化双氧水合成光催化剂，实验室条件下获得了双氧水生成速率在1 mmol/L/h水平以上的光催化反应体系，实现了预期的研究目标，为实现高效、稳定的光催化双氧水合成提供理论和实验参考，在光催化双氧水的绿色制取、环境净化以及有机合成等领域具有重要意义。