高可还原性氧化石墨烯的制备

以制备高效印刷电子器件用导电石墨烯为目标，通过研究氯化铁插层石墨在过氧化氢溶液中的膨胀-剥离-氧化过程，建立基于芬顿氧化和氢碘酸还原的高质量石墨烯制备方法；通过调控氧化程度，使氧化石墨烯的氧化状态能够被彻底还原。重点研究过氧化氢溶液浓度、温度、表面张力等条件对石墨烯剥离和表面氧化的影响，在保证碳平面完整性的前提下，实现对石墨烯的氧化；结合实验观察和理论计算，解释羟基自由基对石墨烯碳平面的羟基化机制；通过优化插层膨胀和可控氧化过程，制备出具有高溶剂分散性、成膜性并且可以被较彻底还原的氧化石墨烯。本研究的开展将探索sp2杂化炭材料表面功能化的新途径，并为高质量石墨烯的大量廉价制备和应用奠定基础。

高质量石墨烯的低成本大量制备是石墨烯应用的基础。本项目提出了利用氯化铁插层石墨在过氧化氢溶液中进行膨胀剥离来制备石墨烯的新方法，开展了石墨烯制备过程的优化研究，探讨了膨胀过程中的氧化作用机制，开展了所得高质量石墨烯的分散方法研究，并在此基础上利用石墨烯分散液制备薄膜及涂层材料，研究了其在锂离子电池中的应用。项目执行期间，主要取得的研究进展和成果有：1）优化了以氯化铁作为插层剂，过氧化氢溶液为膨胀剂的“固相插层-液相膨胀剥离法”制备石墨烯的新方法，成功实现了高质量石墨烯的宏量制备，并完成了该方法的工业化中试生产；2）石墨层间的铁离子对过氧化氢的催化分解生成氧气膨胀是实现石墨片层剥离的主要因素，但这种氧化作用不足以实现对石墨烯表面的氧化，因此该方法可以制备出低缺陷浓度和氧化程度的石墨烯；3）利用小分子胺可以实现上述高质量石墨烯在水及极性有机溶剂中的高质量分散，在此基础上制备了石墨烯薄膜及涂膜材料并将其应用于传统锂离子电池和新型锂硫电池中，取得了良好的使用效果并表现出巨大的应用潜力。本项目的研究成果先后发表在Carbon（1篇）, ACS Nano（1篇）和Advanced Materials （3篇）上，SCI引用累计超过400次；申请中国发明专利4项，其中2项获授权。本项目开展了高质量石墨烯制备、物性以及应用的全方面研究，并且在一定程度上实现了研究内容的实用化和产业化，为本领域的技术进步和产业发展做出了贡献。