利用汞同位素研究环境中纳米硫化汞的生成与转化机理

Mercury sulfide (HgS) is one of the main mercury species in the environment. Due to its very small solubility and stable chemical properties, HgS is usually considered to be the less bioavailable and toxic mercury compound. However, recent studies have shown the widespread existence and unique behaviors of HgS nanoparticles in the environment, which could increase the re-emission of Hg and the environmental and health risks of HgS. Therefore, this project was aimed to establish analytical methods for determining stable Hg isotopes of HgS nanoparticles in various environmental and biological samples, and trace the formation and dissolution of HgS nanoparticles using Hg isotopic signatures. Base on the Hg isotopic fractionations during formation and dissolution of HgS nanoparticles, and the Hg isotopic compositions of HgS nanoparticles in regional samples, the potential sources and environmental processes of HgS nanoparticles will be studied in detail. The results are essential for further understanding the environmental geochemical cycling of Hg and the pollution prevention and control, and also provide clues for study of other Hg-containing nanoparticles.

硫化汞（HgS）是环境中主要的汞形态之一，由于溶解度很小且化学性质稳定，通常被认为是生物有效性和毒性较低的汞化合物。但最近的研究表明，硫化汞可以纳米颗粒形态存在于多种环境介质中，并呈现出不同的环境行为，有可能使汞再次释放进入环境地球化学循环中，增加汞的环境与健康风险。本项目拟建立不同环境样品中纳米硫化汞中汞同位素分析方法，利用汞同位素示踪方法对环境中纳米硫化汞的生成和分解过程进行深入研究。分析纳米硫化汞在生成和分解过程中的汞同位素分馏特征，以及不同环境条件导致的同位素分馏差异，并与天然样品中纳米硫化汞的同位素组成进行对比，探讨区域环境中纳米硫化汞的潜在来源及转化机理。项目研究结果对于深入理解汞的环境地球化学过程及污染防治具有重要意义，也可以为其他含汞纳米颗粒的环境行为研究提供科学依据。

项目通过高分辨透射电镜、同步辐射等多种表征技术在鲸豚组织样品中检测出天然含汞纳米颗粒。优化了生物样品中颗粒物的提取方法，采用尺寸排阻色谱-电感耦合等离子体质谱联用、单颗粒-电感耦合等离子体质谱法等对肝脏和肌肉组织中提取出的颗粒物进行多种元素的单颗粒检测，得到颗粒物粒径分布特征，并研究了纳米汞颗粒物的汞同位素组成。研究了不同光照条件下非生物参与的水相Hg(Ⅱ)-DOM 二元体系中纳米硫化汞颗粒生成过程中的汞同位素分馏特征，探讨了光照条件对于纳米硫化汞颗粒生成过程中汞同位素分馏的影响。项目研究结果对于全面了解汞在生物体内的转化过程及解毒机制具有重要意义，在Environmental Science & Technology、Analytical Chemistry等期刊共发表SCI论文13篇，主持撰写出版了《汞的分子转化与长距离传输》专著。