CNT/泡沫炭复合材料的合成及其乙苯氧化脱氢催化性能的研究

如何基于功能性炭材料创制结构新颖且性能优异的催化剂材料，是一个富有挑战性的前沿课题。针对乙苯氧化脱氢技术面临的问题，根据泡沫炭和纳米碳管(CNT)的结构与性能特点，本项目提出以聚酰胺酸和烃类为碳源、以聚氨酯泡沫为模板制备泡沫炭，围绕CNT/泡沫炭复合材料的合成及其乙苯催化氧化脱氢性能开展研究；用CVD法制备CNT/泡沫炭复合材料，考察碳源种类和性质、添加方式和浓度、炭化工艺条件（炭化温度、加热速率、保护气氛和流量等）对泡沫炭结构和催化性能的影响；研究调变CNT/泡沫炭复合材料的结构、催化性能的技术方法；诠释金属前驱体对泡沫炭基体结构、原位生长CNT的影响规律及作用机制；揭示CNT/泡沫炭复合材料微观结构与催化性能间的内在规律。课题的实施将为基于泡沫炭材料创制新结构高性能的乙苯氧化脱氢催化剂奠定科学基础，成果将丰富和发展炭材料科学的内涵，有重要的学术价值和潜在的应用前景。

泡沫炭作为一种具有优异性能的碳质固体泡沫，近年来受到广泛关注。研究并建立制备功能性泡沫炭材料是一个富有挑战性的前沿课题。本项目基于催化剂原位担载耦合模板复制技术合成金属/泡沫炭复合材料，继而通过化学气相沉积及原位催化石墨化等技术手段实现对泡沫炭表面性质及微观结构的合理调控，实现多种新型功能化泡沫炭材料的原位选控制备。主要研究结果如下：以煤液化残渣为原料，通过模板法合成泡沫炭，所得泡沫炭孔径均匀，尺寸为500 μm左右，孔隙率高达95 vol %以上。利用煤液化残渣自身富含的铁物种为催化剂，以乙烯为碳源经化学气相沉积技术合成纳米碳纤维/泡沫炭复合材料。经化学气相沉积处理后，泡沫炭表面被直径20-100 nm，长度数十微米相互缠绕的纳米碳纤维完全覆盖。生成的纳米碳纤维覆盖层有效地增强了泡沫炭表面疏水性，从而使其具有优异的油水分离性能，可吸附近自身重量30倍的油品。基于模板复制耦合共炭化技术，将铁族金属纳米粒子均匀分散于泡沫炭三维网状韧带内部，经热处理引发催化石墨化过程原位生成石墨化碳包覆金属纳米粒子结构，进而原位组装构成泡沫炭材料的基体韧带，实现纳米尺度碳包磁性粒子材料和宏观尺度泡沫炭材料的有机融合。所得到的泡沫炭复合材料表现出优异的电磁波吸收性能，反射损耗低于-10 dB的频率宽度达到13 GHz。这一工作丰富了吸波材料和催化石墨化理论的内涵，为新型整体式高性能吸波材料的合成提出了新的思路。.中间相沥青是合成高导热泡沫炭的重要原料。本项目以大宗煤焦化副产品高温煤焦油为原料，通过净化、加氢、蒸馏、热缩聚以及萃取等技术手段对煤焦油分子结构进行裁剪和调变，合成出中间相含量100 %，喹啉可溶物70 wt %，软化点270 oC的高品质中间相沥青。以该沥青为原料，通过模板法合成高开孔率可石墨化泡沫炭和高性能碳纤维。结合课题工作，申请及授权国家发明专利12项，被国际著名刊物Carbon接收发表论文3篇。项目执行期间，获得教育部自然科学二等奖和辽宁省自然科学二等奖各1项。