南京大气活性氮污染与沉降特征及其降水清除规律研究

The concentration of atmospheric active nitrogen has increased sharply due to human activities. Correspondingly, atmospheric nitrogen deposition also has a significant increase. It brings serious harm on the productivity and stability of terrestrial and aquatic ecosystems. A large uncertainty in atmospheric nitrogen deposition totals created due to different methods of measurement and lack of the detailed observation data with organic and inorganic nitrogen in gas, particulate and precipitation. A comprehensive observation on atmospheric active nitrogen will be carried out at Nanjing. The concentration of organic and inorganic nitrogen in gas, particulate and precipitation will be measured. The characteristic of active nitrogen , dry and wet depositions in Nanjing will be assessed, particularly focusing on organic nitrogen. The scavenging rate of gaseous and particulate nitrogen and their impacts on the wet total nitrate and ammonium deposition will be revealed during rainfall process. The contributions of different nitrogen deposition pathways, forms and species to total nitrogen deposition will be clarified. This project will help to reveal the characteristic and deposition of active nitrogen species at typical areas over the Yangtze River Delta. Meanwhile, the research on nitrogen deposition will be enriched and the control policy will be implemented in order to improve atmospheric environment.

人类活动增强促使大气活性氮浓度急剧增加，相应地导致了大气氮沉降量大幅增加，严重影响陆地及水生生态系统的生产力和稳定性。由于没有同时获得气体、颗粒物和降水中无机氮和有机氮等详细观测资料以及不统一的监测方法，导致大气活性氮沉降研究仍然存在很大的不确定性。为此，本项目拟在南京地区开展大气活性氮成分的观测分析，全面获取气体、颗粒物和降水中无机氮和有机氮组分的浓度水平，定量评估南京大气活性氮组分污染特征及其干湿沉降量，重点关注有机氮的污染与沉降特征；阐明活性氮组分的清除率以及降水清除的气态氮和颗粒态氮所占的相对比重，揭示大气活性氮的主要沉降方式、沉降形态和沉降成分及其对沉降总量的贡献。本项目的研究成果将有助于揭示长三角典型城市大气活性氮组分的污染特征及其沉降量方面的认识，对丰富氮沉降研究以及更好地推进氮沉降调控措施以改善大气环境具有一定的科学价值。

为了研究南京大气活性氮的干湿沉降特征，利用被动采样器、颗粒物采集器和雨水收集器对活性氮组分进行了采集，测定了NH3、NO2、颗粒态和雨水中的NO3-、NH4+和水溶性有机氮（WSON）的浓度，分析了大气氮组分干、湿沉降污染特征及其季节变化特征，计算了不同形态氮组分的干、湿沉降通量，揭示了南京大气活性氮组分主要的沉降方式和沉降组分。结果表明：（1）NH3、NO2、颗粒态NO3-、颗粒态NH4+和WSON的月均浓度值分别为5.52、12.68、3.95、4.82和1.74μg N/m3。春夏季大气NH3浓度高于秋冬季，颗粒态NO3-和NH4+浓度值表现为冬季最高、夏季最低，NO2浓度的季节变化特征为冬季>秋季>春季>夏季。（2）南京PM2.5中WSON的变化范围为0.446~4.200 μg•m-3，平均值为2.04 μg•m-3。秋季WSON浓度为其他3个季节的1.7倍，WSON对水溶性总氮(WSTN)的平均贡献率占到25%。降水中无机氮和有机氮的季节差异较大，最高和最低NO3--N和NH4+-N浓度分别出现在春季和夏季；WSON浓度则表现为秋季最高（2.63 mg•L-1）。降水中WSON与WSTN浓度平均值的比值约为0.47，WSIN和WSON湿沉降通量的平均值分别为12.10 kg•(hm2•a)-1和11.13kg•(hm2•a)-1，其中无机氮沉降量主要以NH4+-N为主。（3）南京大气活性氮的干沉降量与湿沉降量几乎相当。活性氮的干沉降量为14.42kg N/(hm2∙a)，干沉降量大小依次表现为NH3（4.71kg N/(hm2∙a)）>NH4+（3.91kg N/(hm2∙a)）>NO3-（3.20kg N/(hm2∙a)）>WSON（1.41kg N/(hm2∙a)）>NO2（1.19kg N/(hm2∙a)）；而NH4+、NO3-和ON湿沉降通量分别为4.76、2.65和5.18kg N/(hm2∙a)。从活性氮的形态来看，南京以还原态无机氮和湿沉降中的有机氮为主，约占总氮沉降的68.6%，而氧化态氮沉降约占26.1%。