利用表面等离激元调控二维单层过渡金属二硫族化物的光电性能

The total energy consumption is increasing exponentially with the large-scale application of semiconductor devices. However, the overall energy utilization efficiency remains stagnant. Therefore, small-scale low-power devices are now highly desirable. Recently, monolayer transition metal dichalcogenides, a new kind of 2 dimensional semiconductors, were developed and deeply studied. However, the overall optoelectronic efficiency of such monolayer semiconductor is limited and needs to be improved. Here we propose that the optoelectronic properties of the monolayer transition metal dichalcogenides can be modulated and enhanced utilizing surface plasmon polaritons. Geometrically, monolayer semiconductor and surface plasmon polariton can match each other perfectly since both of them are 2 dimensional. Assisted by surface plasmon polaritons, for the first time, we realized the long distance exciton-surface plasmon polariton-exciton energy transfer on 2 dimensional lateral heterostructure. Next, we propose that the efficiency of the energy transfer can be greatly improved by well-designed optical nano structure. On the other hand, the second harmonic generation intensity can be improved 100 times by taking advantage of grating resonance with V-shape grooves. If a double-resonance structure is designed and used, an even stronger improvement can be expected. In addition, we will also study the potential applications such as possible devices based on this research.

随着半导体器件的大规模应用，总能耗呈指数上升，但能量利用效率却停滞不前，因此，对于小尺度、低功率器件的需求变得非常迫切。近来，一种二维半导体——单层过渡金属二硫族化物被发现具有良好的光电性质。然而，单层材料的总光电效率有待提高。因此本申请提出利用表面等离激元调控、增强二维半导体材料的光电性能。单层半导体材料和表面等离激元都是二维的，几何形貌上可以完美匹配。利用传导表面等离激元的辅助，在二维异质结上我们首次实现了激子-表面等离激元-激子超过40微米长距离级联能量传递与转移。进一步我们提出，通过设计合适的纳米结构，该能量转移的效率会得到极大的提高。本申请还提出，利用V形槽纳米结构，二维半导体的二次谐波可以被增强100倍。下一步如果设计双共振结构，有望进一步增强二次谐波的产生。在此基础上，我们还将研究潜在的应用前景和器件开发。

等离激元具有很强的局域场增强能力，能在极小的尺度上和物质相互作用，且根据相互作用因子正比于Q/V的规律，相互作用强度一般比所对应的同频率光子更强烈。二维材料是近年来人们发现的新型单原子层材料，其中TMDC类材料的单层具有和块体不同的直接禁带和破却的中心反演对称性，可以用作超薄荧光和非线性光学材料。本项目的主要任务是研究等离激元对二维材料激子荧光和非线性效应的调控作用。.2017年底项目启动以来，在基金委和北师大的支持下，我们重点开展了等离激元与TMDC激子的耦合作用及非线性转换。发表SCI论文11篇。三件国家发明专利获得授权。代表性工作有：（1）将非对称等离激元纳米槽光栅与二维材料耦合，利用激子−等离激元能量转移实现二维材料不同能谷激子分离。（2）在等离激元光栅结构中实现了局域模式与传播模式的强耦合，发现了类似量子光学JC模型的耦合强度分布规律，建立了解析理论，证明了根号N规律的普适性。最终实验获得了超过650 meV的拉比劈裂。进一步，制作了多个共振渐变的等离激元纳米光栅并与二维材料耦合，通过调节耦合强度实现了等离激元—二维材料体系的PT相变。（3）利用等离激元纳米槽光栅实现对二维材料二次谐波的增强，获得了单层材料创纪录的转换效率（2*10-5）。进一步，制作了共振渐变的等离激元纳米光栅并与二维材料耦合，实现了跨越整个可见光范围的宽带二次谐波增强。此外，利用局域等离激元能带容易被强耦合调控的原理，通过控制晶格常数实现了多模共振，将四波混频转换效率提高到10-2 量级。以上工作以基础研究为主，对于等离激元与物质的相互作用具有重要的科学意义，也为等离激元−二维材料体系的应用指出了新的可能性。