基于离子液体的生物质转化关键科学问题

It is well known that great progress achieved in material civilization for human beings in the last century was mainly on the expense of non-renewable global resources, which has brought lots of realistic problems such as energy crisis, environmental pollution and climate change. Hence, the exploitation and development of novel and cleaner technologies for efficient utilization of carbon neutral biomass have been recognized as one of the most predominated approaches for sustainable development of society. Therefore, efficient and direct transformation of abundant and renewable biomass to value-added bioenergy and chemicals is of great significance, which is in good agreement with the concept of low-carbon economy. In this project, a series of novel and functionalized ionic liquids will be reasonably designed and synthesized firstly for efficient conversion of biomass through the investigation of the structure-active relationship between ionic liquids and the dissociation behavior of conjuction bonds in biomass. Furthermore, process intensification and coupling effects for efficient conversion of biomass will be realized by constructing reaction-separation systems of ligincellulose dissolution-in situ catalysis-product extraction/reaction and in subercritical fluids(for both transformaion and reaction processes). Moreover, successive conversion process of biomass and its model will be developed. Hence, the above-mentioned strategies are helpful for resolving the key scientific problems in efficient conversion of biomass, and guiding the efficient transformation and utilization of renewable lignocelluloses in the future, which contributes greatly to the transfering of petrochemical economy to carbohydrate economy.

上世纪以来人类物质文明的快速发展主要是以消耗地球上不可再生资源为代价且带来诸如能源危机、环境污染及气候变迁等系列问题。可再生资源的开发及其高效与洁净利用技术是解决人类社会可持续发展的主要手段之一。将可再生的生物质资源直接转化为生物质能源或化工原材料，意义重要且符合“低碳经济”的理念。本项目通过对离子液体中生物质各组分连接键的解离作用及构效规律研究，设计合成可强化解离作用的系列功能化离子液体，用于生物质高效催化转化的目的；同时，通过构筑生物质在离子液体中溶解-原位催化-产物萃取/反应体系或在亚临界流体中（转化过程或转化产物萃取的亚临界流体）而实现生物质高效转化的系列过程强化与耦合；此外，通过设计生物质连续反应过程并建立过程模型等，有望解决基于离子液体的生物质高效转化的关键科学问题。所获得的相关理论与技术，可为生物质转化的工业化设计提供理论指导及基础数据、且可促进化石经济向碳水化合物经济转变。

在国家自然科学基金“基于离子液体的生物质高效转化关键科学问题(21336002)”的支持下，我们针对当前生物质资源化利用过程中存在的反应器效率低下，产物选择性低等技术难题，设计并构建了系列离子液体，研究了其溶解分离生物质主要组分的过程，并采用化学分析和DFT计算相结合的手段对离子液体构效关系、离子液体与生物质主要组分之间的作用本质等进行了系统的阐释，获得了相关基础数据。在此基础上，我们进一步构建了系列基于化工过程耦合与强化的生物质化学催化转化和生物催化体系，实现了温和条件下生物质及其主要组分的高效资源化与能源化利用过程，阐释了反应历程与催化机理，揭示了离子液体构效关系，解释了生物质高效转化过程耦合与强化机制。在实验室结果的基础上，设计并构建了复合离子液体体系中纤维素“溶解——原位转化——产物萃取”多化工过程集成的连续式系统，获得了过程动力学行为。此外，我们还针对半纤维多羟基官能团的结构特点，设计并制备了系列半纤维素基功能材料与催化剂，获得了材料制备方法对其性能的影响规律。上述部分研究成果已在Chem. Eng. Sci., Green Chem., ChemSusChem, Appl. Catal. B，化工学报等本领域权威刊物上发表研究论文110篇，其中JCR一区18篇，二区54篇，IF>6的23篇；申请专利63项，其中PCT专利3项，已授权21项，转让专利1项；培养博士后8名，已出站6名，培养博士生28名，已毕业22名，硕士生62名，已毕业32名。项目负责人李雪辉教授等主要参与人员获得“南粤优秀教师”等多种荣誉称号。总之，在国家自然科学基金委和依托单位的支持下，本项目研究人员通过共同努力，完成了研究任务，达到了预期目标，开发了系列生物质高效催化转化新过程，并解决了相关关键科学问题，项目成果可为离子液体和生物质的高值化利用提供技术支持和理论借鉴。