基于光热瞬态极端条件的多元金属氧化物胶体颗粒的可控合成及其光电化学性能研究

Pulsed laser irradiation in liquid bears intrinsically photo-thermal transient extreme conditions, which have great potentials for the unique and efficient synthesis of size-controlled, ligand-free and high crystalline multinary metal oxides colloidal particles, however, the related research has been rarely reported. This project will carry out in-depth studies on the controlled fabrication and optoelectric applications of multinary metal oxides based on the photo-thermal extreme transient conditions, broaden and optimize the technique of pulsed laser irradiation in liquid, and exploit the simple laser treatment to be a general synthetic protocol of multinary metal oxides colloidal particles. This project will systematically investigate the evolution of particles size, phase and crystallinity of multinary metal oxides during the laser irradiation, set up the interaction mechanisms between the laser and multinary metal oxides, guide the effective modulation of native defects and doping of the colloidal particles as well as the laser-welding synthesis of the composites of multinary metal oxides and noble metals, explore the film assembly technique of ligand-free colloidal particles, construct high performance photoelectrochemical water splitting devices based on the synthesized multinary metal oxides, provide feasible examples of applying photo-thermal transient extreme conditions in solar energy conversion materials and devices, as well as performing the studies of materials and devices under extreme conditions in ordinary laboratories.

液相脉冲激光辐照蕴含光热瞬态极端条件，有望为尺寸可控、无配体、高结晶质量的多元金属氧化物胶体颗粒的可控合成提供独特、有效途径，但目前国际上的相关研究却鲜有报道。本项目拟紧紧围绕基于光热瞬态极端条件的多元金属氧化物的可控合成与光电转换应用展开深入研究，拓展并优化液相脉冲激光辐照技术，将简单的激光处理开发为一种多元金属氧化物胶体颗粒的普适制备方法。将系统研究多元金属氧化物颗粒在脉冲激光束辐照过程中的粒径、物相及晶态演变行为，建立激光-多元金属氧化物相互作用机制，指导胶体颗粒本征缺陷与掺杂态的有效调控以及多元金属氧化物-贵金属的激光焊接复合，实现高吸光率、宽光谱响应以及快速载流子迁移率的胶体颗粒的合成，探索无配体多元金属氧化物颗粒膜的组装技术，构筑高性能多元金属氧化物光电化学水分解元件，为光热瞬态极端条件在太阳能转换材料与器件的应用探索以及在常规实验室内开展极端条件材料与器件的研究提供可行范例。

液相脉冲激光辐照蕴含光热瞬态极端条件，有望为尺寸可控、无配体、高结晶质量的多元金属氧化物胶体颗粒的可控合成提供独特、有效途径。本项目紧紧围绕基于光热瞬态极端条件的多元金属氧化物的可控合成与光电转换应用展开深入研究，拓展并优化液相脉冲激光辐照技术，发展了独特的多元金属氧化物胶体颗粒普适制备方法，获得了一系列常规条件不易获得的纳米胶体颗粒，同时，开发了纳米胶体颗粒的激光植入技术，成功将多元金属氧化物纳米胶体颗粒引入光电化学水分解材料母体，构筑了高性能多元金属氧化物光电化学水分解元件，创制了异于原子掺杂的、母体材料电子结构及载流子动力学调控的独特有效途径，最终获得光电流密度达到理论极限82%的多元金属氧化物光电化学水分解材料。此外，拓展研究了光热极端条件下碳点、CdTe、液态金属、MXenes等纳米胶体颗粒的可控制备及其在太阳能电池等光电转换领域中的应用，为光电化学水分解及其他光电转化材料提供了独特结构调控思路及性能优化途径。受本项目资助的工作，已经发表 SCI 收录论文16篇，包括Nature communications、Advanced Materials、Advanced Energy Materials等国际高水平期刊，申请专利4项。代表性研究成果总结如下：.（1）胶体颗粒的制备：基于蕴含光热瞬态极端条件的液相脉冲激光辐照技术，可控制备了粒径可控的BiVO4胶体颗粒、La:BaSnO3纳米晶、BaTiO3纳米晶，扩展制备了碳点、金簇、CdTe纳米晶、镓铟锡液态金属、纳米MXenes等胶体颗粒。.（2）光电化学水分解电极构筑及性能研究：利用表面重构、BiOI纳米片表面修饰、La:BaSnO3纳米晶体相植入、功能化碳点表面锚固等策略制备了高性能BiVO4光阳极薄膜；制备了高性能的多孔CuBi2O4光阴极薄膜，并构筑了BaTiO3纳米晶植入的CuBi2O4光阴极薄膜；利用梯度Ti掺杂、TiO2晶界修饰、CdTe纳米晶植入TiO2钝化层以及Ti缺陷TiO2植入Fe2O3体相等策略制备了高性能的Fe2O3光阳极薄膜。.（3）拓展研究：探索了极端条件下制备的碳点、La:BaSnO3、液态金属、纳米MXenes、金纳米簇在钙钛矿电池领域的应用。