典型流域重金属累积过程及其来源多尺度解析

As one of the research hotspots in the world, using isotopic dating and fingerprinting technologies to inverse pollution history and identify pollution sources has a practical significance in heavy metal pollution control of China, where the heavy metal pollution is especially serious. Sediment can act well as an archive due to its memorizing function of time and space information. This study is mainly concerned on some typical heavy metals such as Pb in sediment of Tiaoxi River basin, Taihu Lake region. By using 210Pb and 137Cs dating, inert element tracer, Pb isotopic fingerprinting and multivariate statistical technologies, we will calculate the heavy metal sedimentation flux at different temporal and spatial scales, evaluate the anthropogenic pollution, and further quantify the anthropogenic sources of Pb and other heavy metals. Based on the results above, the scale rules of heavy metal pollution in Tiaoxi River basin can be revealed, the social and natural factors making the scale and regional differences can be clarified, and the dominant anthropogenic sources and the key control regions can be indentified finally. These findings can provide theoretical basis and scientific support for relevant departments in implementing heavy metal pollution control of Tiaoxi River basin more pertinently.

我国重金属污染严重，开展利用同位素定年和指纹技术，反演重金属污染历史及解析其来源对于我国重金属污染防控有重要现实意义，也是目前该领域研究的热点。本研究拟以人类活动影响剧烈的太湖苕溪流域为研究对象，以Pb等典型重金属为目标污染物，借助有时间和空间信息记忆功能的沉积物档案库，综合运用210Pb、137Cs定年技术、保守元素示踪手段、Pb同位素指纹技术和多元统计分析，计算苕溪流域不同历史时期和空间范围尺度下的重金属沉积通量，评估重金属人为污染水平，进一步定量解析Pb等重金属的主要人为源；在此基础上揭示该流域重金属污染的尺度规律，阐明造成其尺度和地区间差异的人为和自然因素，识别主要污染源类型和重点控制区，从而为有关部门更加有针对性的实施流域重金属污染防治提供理论基础和科学支撑。

本文以人类活动影响剧烈的太湖苕溪流域为研究对象，采集了苕溪流域河道旁人类活动剧烈的三个典型区(工业区、农业区、城镇区)附近的河道沉积物，分析了表层沉积物和柱状沉积物的理化参数、表层河流沉积物重金属的总量和形态特征以及柱状沉积物中重金属的总量，并评价了重金属污染；利用210Pb和137Cs所测的比活度，计算了沉积物的沉积速率并确定沉积年代，得出了其重金属污染年代及累积进程。取得的主要研究成果如下：.（1）表层沉积物重金属含量：东苕溪>西苕溪；东苕溪工业区（Pb、Cd、Cu、Cr、Zn）最高，西苕溪工业区As最高，东苕溪城镇区Hg最高；.潜在污染指数评价结果表明：各区均受Hg污染，东苕溪城镇区Hg污染最严重；东苕溪工业区、西苕溪农业区和苕溪干流城镇区受Cd污染。.（2）柱状沉积物重金属含量特征：东苕溪>西苕溪，工业区重金属含量最高；.柱状沉积物重金属污染富集评价结果表明：各区均受Hg污染，且均达到重度污染。.（3）结合柱状沉积物含量分析与污染评价以及定年分析，阐述了典型农业、工业、城镇区的河道沉积物中重金属的累积过程：.①自20世纪50年代中期起，苕溪干流城镇区Cu、Cd、As和Pb污染逐渐加重， Hg为中度污染，到21世纪初为重度污染。.②自20世纪60年代初起，西苕溪农业区Hg为重度污染；到20世纪90年代中期，Pb和Cu污染加重；从2007年以来，Cd污染加剧并接近重度污染。.③自20世纪70年代中期起，东苕溪农业区重金属元素含量变化不大，其中重金属Cd、Cu和As处于中度污染，而重金属Hg为重度污染。.④自20世纪70年代中后期起，东苕溪工业区Pb和Mn为中度污染， Cu、Cd、As和Hg为重度污染，其中Hg污染在近年来有所缓解，而As污染有增加趋势。.（4）基于获得的富集因子，对苕溪流域重金属人为污染贡献率进行了定量评价。结果表明，在长期的区域发展过程中苕溪流域已遭受不同程度的人为重金属污染影响。其中，元素Cu的人为污染贡献率最高可达到85.28 %，As为87.49 %、Cd为88.24 %、Pb为75.12 %、Hg为97.15 %。