典型新兴溴代阻燃剂（NBFRs）在稀有鮈鲫体内代谢转化与富集机制研究

Novel brominated flame retardants (NBFRs) are a class of emerging contaminants with high environmental and health risks, especially in aquatic ecosystems. The high accumulation of NBFRs has been observed in aquatic organisms, but their metabolism and bioaccumulation mechanisms in fish are poorly understood. Three typical NBFRs, 2-ethylhexyl-2,3,4,5-tetrabromobenzoate (TBB), bis(2,4,6-tribromophenoxy)ethane (BTBPE) and decabromodiphenyl ethane (DBDPE), are studied in the proposed project. Rare minnows were used as model fish to systematically study the metabolism pathways and tissue distribution of their major metabolites in the body. Fish microsomes are used to find the key metabolic tissues in rare minnows and the key cytochrome P450 enzymes at different metabolic stages of NBFRs. Through low-dose exposure using rare minnows, we will construct toxicokinetic model simultaneously for the NBFRs and their metabolites to clarify the accumulation kinetics and mechanisms in the body. We hope that the results of this project can enhance the understanding of the ecotoxicology of NBFRs and provide theoretical foundation for their ecological risk assessments and bioremediation.

新兴溴代阻燃剂（NBFRs）是一类具有高环境风险的新型污染物，广泛分布于水生态系统中。NBFRs可在水生生物体内大量富集，然而其代谢转化与生物富集过程及机制仍不明确。本课题以2-乙基己基-四溴苯甲酸（TBB）、十溴二苯乙烷（DBDPE）和1,2-双（2,4,6-三溴苯氧基）乙烷（BTBPE）三种典型NBFRs为研究对象，以稀有鮈鲫作为模式生物，系统研究其体内的代谢途径及主要代谢产物的组织分布规律；通过微粒体的体外代谢和细胞色素P450酶的特异性抑制研究，考察其体内关键代谢组织及不同代谢阶段酶促代谢机制；通过低剂量长期暴露，研究其在稀有鮈鲫体内富集、消除和产物生成过程，构建母体化合物与代谢产物耦合的毒代动力学模型，阐明环境浓度下NBFRs在鱼类体内的富集动力学及机制。本研究对于进一步认识NBFRs的生物有效性与生态毒理具有重要意义，为其生态风险评价及生物修复提供科学依据。

新兴溴代阻燃剂（NBFRs）作为一类具有高环境风险的新型污染物，可在水生生物体内大量富集，然而其在鱼类体内代谢转化与生物富集过程及机制有待进一步阐明。本项目针对鱼类体内新兴溴代阻燃剂（NBFRs）的代谢转化与生物富集过程这一科学问题，开展了一系列的室内模拟和野外调查相结合的研究工作，包括基于鱼肝微粒体的NBFRs代谢转化研究，基于鱼类肠道微生物的NBFRs代谢转化研究，NBFRs的水生生物富集和食物网传递研究，NBFRs的水生态风险评估等。研究结果表明：（1）观察到四溴乙基环己烷（TBECH）、2-乙基己基-四溴苯甲酸（TBB）和 五溴酚（PBP）在鱼肝微粒体中具有较高 CL值（>0.053 mL/（mg protein·h）），而六溴苯（HBB）和2,3,4,5-四溴-苯二羧酸双（2-乙基己基）酯（TBPH）在鱼肝微粒体中的消耗速度极慢，这表明NBFRs的代谢转化与其结构密切相关。（2）鲫鱼胃肠道（GI）微生物，发现微生物群可对NBFRs、有机磷阻燃剂（OPFRs）和双酚类塑化剂（BPs）降解转化，其中BPs和磷酸三苯酯（TPHP）的胃肠道微生物降解速率均比NBFRs更快；其中烷基裂解和水解是主要转化途径，柠檬酸杆菌属、克雷伯氏菌属和肠杆菌科的一些属是重要的降解功能微生物。（3）NBFRs在热带海洋鱼类中的生物富集主要受脂质分配的控制，且在食物网中呈现显著的生物放大现象；NBFRs的营养传递更多地受代谢转化速率（Log CL）而不是比疏水性（Log KOW）的影响。（4）全球水生态风险评估发现NBFRs在河口和海岸带等生态敏感区域具有潜在的风险。本项目的研究多角度多层次地揭示其在鱼类体内的代谢、富集相关的内在作用机制，为典型NBFRs的生物有效性和生态毒理研究提供科学依据。