HONO来源对京津冀大气中O3和NOy影响

在对流层光化学过程中，HONO具有非常重要的作用。HONO是OH 自由基的一个重要来源且其形成机制仍存在争议，因而HONO研究已成为大气化学领域关注的热点或难点之一。在城区或郊区HONO浓度可高达几个ppb，可是目前的空气质量模式总是明显低估观测值，尤其是在白天时段。近期研究表明光激发的二氧化氮与空气中水汽反应可能是白天HONO的一个重要来源，在高氮氧化物排放地区的光化学过程中可能具有非常重要的作用。另外，大气气溶胶表面的非均相反应是HONO的另一个重要来源，在气溶胶浓度普遍偏高的京津冀地区可能具有重要影响。HONO第三个重要来源是机动车排放。本项目拟将上述HONO三个重要来源加入当今世界上最先进的空气质量模式之一─WRF-CHEM模式，设计四种模拟试验方案，定量确定HONO三个重要来源对臭氧超标严重的京津冀地区O3和NOy的贡献，为该地区O3和酸沉降有效调控对策的制定提供科学依据。

OH自由基是大气中关键氧化剂，对流层中大多数痕量气体主要与OH自由基反应而被转化或去除(唐孝炎等, 2006; Levy, 1971; Logan et al., 1981; Alicke et al., 2002)。HONO是OH 自由基的一个重要来源且其形成机制仍存在争议，因而HONO研究已成为大气化学/大气环境领域关注的热点或难点之一。在城区或郊区HONO浓度可高达几个ppb(如，Su et al., 2008; Qin et al., 2009; Yu et al., 2009)，可是目前的大气化学模式总是明显低估观测值，尤其是在白天时段，主要原因是模式中仅考虑了HONO气相生成过程。我们将HONO新来源，即光激发的二氧化氮与空气中水汽反应、气溶胶表面非均相反应、HONO源排放、HONO白天未知源加入WRF-Chem模式版本3.2，定量评估了京津冀地区黑碳表面非均相反应形成HONO中摄取系数不确定性影响，HONO白天未知源对我国东部沿海地区HONO和ROx (= OH + HO2 + RO2)收支的影响，HONO新来源对京津冀地区O3、PM2.5、NOy(活性含氮化合物)影响；提出了HONO新来源影响霾和能见度的概念模型，指出HONO新来源增强了PM2.5与O3之间的化学耦合，HONO新来源可能会加重高NOx排放地区酸沉积，HONO白天未知源可能会进一步引发我国东部沿海地区重霾事件的发生，为京津冀地区O3、PM2.5、酸沉积有效调控对策的制定提供了科学依据。共发表SCI论文8篇、EI论文1篇，培养博士4名，项目组成员2人晋升为副研究员，超额完成预定任务。