氧化石墨烯的电子结构和缺陷演化对光电性能影响机理研究

Because of the extra high carrier mobility and specific character on electronic charge transfer, graphene has been considered as a new and ideal material for highly performed field—emission transistor devices. As the product of graphene preparation through oxidation-reduction, graphene oxide(G0) is generally thought to be a material on defective state. Because of the inherent defects and non-uniformity of G0’s electronic structure, it is possible for us to control its photoelectronic properties through chemical method. But now people don’t know much about the influence of these defects on G0’s photoelectronic properties. .In this proposal , based on our preparation of highly conductive G0, we will study on: (1) the effects of G0’s electronic structure and defect evolution on it’s electrical conductivity and fluorescence during the G0 reduction. (2) the influence of impurities and defects on G0’s electronic structure and photoelectronic properties in doping. (3) simulation of the effects of the defects and impurities on G0’s electronic structure, photoelectronic properties and electron transportation using first principle based on density functional theory. Combined with the experimental results, we will determine the mechanism and key factors which influence G0’s photoelectronic properties. The aim of this investigation is to provide a theoretical and practical basis for graphene’s wide applications as photoelectronic devices.

石墨烯因其极高的载流子迁移率和特殊的电荷输运特性，成为新一代高性能场效应晶体管器件的理想材料。作为氧化还原法制备石墨烯的产物，氧化石墨烯通常被看作是一种缺陷态的材料，正因为其固有缺陷和非均一的电子结构，为通过化学途径来调控其光电性能提供了可能，但其缺陷效应对光电特性的影响机理还不清楚。本项目在前期制备高电导率氧化石墨烯的基础上，拟采用正电子湮没和原位拉曼光谱等技术，系统研究：（1）在氧化石墨烯还原过程中，材料的电子结构和缺陷演化对导电性和荧光效应的影响；（2）在掺杂过程中，杂质原子和缺陷等对氧化石墨烯的电子结构、光电性能的影响；（3）基于密度泛函的第一性原理模拟计算缺陷及杂质原子对石墨烯的电子结构、光电性能和电子输运的影响。结合实验结果，确定影响氧化石墨烯光电性能的关键控制因素与机理，旨在为石墨烯在光电子器件等的大面积应用研究提供理论和实践上的依据。

石墨烯是具有单原子厚度的二维碳纳米材料，具有优异的电学、力学、光学和热学性能，在光电子器件、纳米与生物技术、催化和储能等领域有着广泛的应用。项目按计划进行。根据研究计划要点，（1）系统研究了单层氧化石墨烯的制备及其影响因素，研究了高导电率薄层氧化石墨烯的大量制备技术，获得氧化石墨烯的缺陷演化和分布特征、局域电子结构、电子动量等微结构信息；(2)研究了不同氧化程度石墨烯对光电性能的影响，找到影响氧化石墨烯光电性能的微结构控制因素，揭示了石墨烯的微结构变化对材料导电性、荧光效应和光电性能的影响规律，研究了N、S和B掺杂氧化石墨烯的理论模拟计算及其电学性能；（3）作为内容拓展，基于项目前期在氧化石墨烯的研究结果的基础上，为防止石墨烯的重新堆垛，制备了氧化石墨烯/Sn、石墨烯/ZnO、石墨烯/MnO2、石墨烯/聚苯胺和石墨烯/碳纳米管等复合材料，并发现这些材料在电化学储能应用的优势。（4）项目共发表标注资助的SCI论文12篇，申请发明专利3项，其中已授权一项专利。正在培养硕士研究生5人。因此，圆满完成了项目计划的任务。