纳滤分离中单糖分子结构、极性和计算分子直径对分离和传质特性的影响和机理研究

Separation and purification of functional food components by membrane technology has received great attention as a cross academic hotspot. The effective separation and purification of monosaccharide by Nanofiltration (NF) has an extremely essential and important scientific and industrial application value. Molecular structure, configuration, polarity, and molecular computation diameter of monosaccharide has significant impacts on separation performance of NF, as there are many types of monosaccharide exist. However, it is seriously insufficient that the mass transfer mechanism and the relationship between structural characteristics of series monosaccharide and separation performance of NF membrane, and the retention sort order of series monosaccharide by NF membrane and mechanism are both unclear, which lead to that the relationship can not be quantitatively described between the structure of monosaccharide and the separation performance of NF membrane and the mass transfer mechanism, and the absence of theory basis to improve the controlling strategy of separation selectivity and membrane materials design. It is necessary to establish the quantitative relationship between NF membrane retention and monosaccharide molecular computation diameter and polarity, as well as a set of NF mass transfer theory and separation performance of NF membrane of series of molecular structural characteristics of monosaccharide. It will provide novel ideas for the industrial-scale separation and purification of monosaccharide and their derivatives by NF, and new methods for manufacturing and design of NF membrane materials with high selectivity of monosaccharide, and new strategy for industrial-scale NF membrane separation of other structural analogues.

利用膜分离技术对食品功能组分进行分离纯化已经成为一个交叉学科研究热点，利用纳滤技术对单糖进行有效分离纯化具有非常重要的科学价值和应用价值。单糖种类较多，单糖的分子结构、构型、极性以及计算分子直径对单糖的纳滤分离特性具有显著影响。但到目前为止，单糖系列分子结构特征与纳滤膜分离特性之间的关系及纳滤传质机理研究尚不充分，单糖纳滤膜截留率排序及其机理不清楚，导致单糖分子结构与纳滤膜分离特性和传质机理间的关系不能定量描述，提高分离选择性的调控策略以及膜材料设计策略缺乏理论依据。系统研究单糖的系列分子结构特征纳滤分离特性，建立一套单糖分子纳滤传质理论、单糖计算分子直径和极性对纳滤膜截留率影响的定量关系，为单糖及其衍生物的规模化纳滤分离纯化提供新思路，为高单糖选择性的膜材料的制造设计提供新方法，为其他结构类似物的大规模膜分离工业化应用提供新策略。

利用纳滤技术对单糖进行有效的分离纯化具有十分重要的科学价值及应用价值。本课题通过研究不同孔径纳滤膜在不同物性条件下（温度，pH，浓度，跨膜压差，离子强度）对系列单糖（葡萄糖，山梨糖，果糖，半乳糖，甘露糖，木糖，核糖，阿拉伯糖，N-乙酰氨基葡萄糖，氨基葡萄糖盐酸盐，氨基葡萄糖硫酸盐）截留率的差异，并结合相关数学模型和分子动力学模拟软件Hyperchem，Materials studio等探究分离过程中膜结构以及单糖分子结构的变化，弄清单糖纳滤分离机理。首先研究了不同物性条件对单糖截留率的影响，建立了完整的单糖纳滤截留谱，并探究了分离单糖同分异构体的最佳条件。结果表明：温度越高，跨膜压差越小，pH越高，浓度越大，单糖截留率越小。其次为了解释单糖截留率差异的原因，使用分子动力学模拟软件Hyperchem创建了一套计算单糖分子直径的方法，研究发现分子尺寸大小对单糖截留率有重要作用。同时使用分子动力学软件Materials studio研究了不同孔径膜材料与单糖相互作用能以及单糖在膜内扩散系数大小，研究发现除了分子尺寸外，单糖与膜材料之间相互作用力大小对单糖截留率差异也有重要影响，且膜孔径越大，相互作用力对单糖截留率的影响越大；单糖在膜内扩散能力越强，单糖越易透过膜，单糖截留率越小。最后结合实验数据构建数学模型，定量描述了分离过程中膜结构及单糖分子结构的变化规律，同时对单糖在不同物性条件下纳滤截留率大小进行预测。综上所述，本研究为单糖纳滤分离机理提供了更全面的解释，为同分异构体的分离提供了理论依据和指导。项目资助发表核心期刊论文3篇，英文论文8篇，其中SCI 收录6篇，发明专利2件，部分成果获得省部级一等奖2项、二等奖1项、发明金奖1项。培养硕士研究生4名，其中3人已取得硕士学位，1名在读。项目负责人执行期内入选中组部万人计划领军人才。项目投入经费85万，支出55.2万，各项支出按预算使用。剩余经费297416.08元，剩余经费用于本项目研究后续支出。