手性等离激元纳米结构调控二维材料光与物质相互作用

Monolayer transition metal dichalcogenides are typical two-dimensional (2D) semiconductors with direct band gap, large exciton binding energy and inequivalent valleys, which shows unique light-matter properties involving multi-excitonic photoluminescence (PL) and spin-valley couplings. The development of 2D semiconductors plays a significant role in the applications of functional optoelectronic devices. However, the investigation of 2D materials faces great challenges in enhancing and tailoring the light-matter interactions, due to the limitations of their ultra-thin thickness, small absorption cross-section and harsh excitation conditions of valley polarization PL. This project is intended to design and fabricate chiral plasmonic nanostructure to induce the plasmonic effects, among unique near-field modes, local-confined electromagnetic enhancement and hot electrons doping, helping to study the mechanism of plasmon-exciton coupling, charge transfer induced multi-excitons transform and superchiral modes tailored valley polarization PL. Based on the understanding of mechanism on light-mater interactions and manipulations, the polarized light controlled photonic heterostructures and room-temperature realized valley polaritonic devices are further to be explored. This project not only makes a big breakthrough on the advanced scientific problems of 2D materials, but also expands the research field of novel 2D optoelectronic devices, which would help to increase the international influence power and innovative ability of China in 2D materials research areas.

单层过渡金属硫化物为代表的二维半导体材料，具有直接带隙的能带结构、较大的激子束缚能和非等价的能谷特性，在多激子荧光发射、自旋-能谷耦合等方面展现了独特的光物理性质，对新型光电子功能器件应用具有重要意义。但由于超薄的尺寸厚度、有限的光吸收界面和苛刻的谷极化荧光激发条件，二维材料光与物质相互作用增强及有效调控亟待突破和解决。本项目以设计和加工制备手性等离激元纳米结构为解决方案，结合手性等离激元纳米结构特殊的近场模式、电磁场局域束缚增强、热电子掺杂等效应，探究等离激元-激子耦合机制、热电子转移对激子和三激子的影响、超手性电磁场模式对谷极化荧光的调控作用。基于光与物质耦合及调控机制的理解，探索偏振光调控的光子器件及室温操控的谷极化光子器件。借此项目的顺利展开，突破当前二维材料领域的重要科学难题，拓展二维材料在光电子功能器件的应用，提高我国新型光子信息器件研究的国际影响力及原创力。

单层过渡金属硫化物为代表的二维半导体材料，具有直接带隙的能带结构、较大的激子束缚能和非等价的能谷特性，在多激子荧光发射、自旋-能谷耦合等方面展现了独特的光物理性质，对新型光电子功能器件应用具有重要意义。本项目以设计和加工制备手性等离激元纳米结构为解决方案，结合手性等离激元纳米结构特殊的近场模式、电磁场局域束缚增强、热电子掺杂等效应，探究等离激元-激子耦合机制、热电子转移对激子和三激子的影响、超手性电磁场模式对谷极化荧光的调控作用。依托项目已发表SCI论文11篇，其中一区论文9篇；申请中国发明专利5项，已授权3项；培养了博士研究生4人、硕士研究生8人（已毕业3人）。代表性成果如下：.1.新型二维材料与结构的设计和可控制备.本研究团队在分子动力学计算方面揭示了范德华外延生长过程中的分子成核机制，理论计算高度指导实验工作开展。在实验上利用盐辅助低温生长技术、磁力辅助的生长源移动技术和生长源比例调配技术等，降低分子成核生长温度（650-800℃），避免原子合金化；调控前驱体分子种类，实现异质外延方向可控调节；动态调控气体生长源比例或样品基底的生长温区，实现带隙工程的精准调制。相关成果发表在Small, Nano Res., Adv. Opt. Mater.等期刊。.2.二维材料光与物质相互作用调制研究.本研究团队提出了利用等离激元的热电子掺杂实现二维材料物性主动调控的方法。创新性地设计和制备了CsPbBr3/Ag等离子体微激光器，CsPbBr3/Ag微激光器阈值可达35-51μJ cm-2；设计了一种混合超表面，利用具有模式匹配和等离激元法诺共振，显著增强了低维MoS2半导体的SHG。此外申请人还对二维材料偏振光相关的物理机理、光学特性及光电子器件进行综述总结，讨论了偏振光响应的拉曼位移、光吸收、发光和高性能的光电子器件等。相关成果发表在Adv. Funct. Mater., Nano Lett., Research等期刊。.3.新型微纳米光子元器件的研发.申请人研发了实现了量子点/硫化钼异质结制备，揭示了范德华异质结的界面掺杂效应，并利用电荷掺杂实现了高/低光功率工作、性能兼优的超敏光电探测器件。相关成果发表在Nano Res., Opto-Electron. Adv.等期刊。