导电聚合物膜基长效、固态电致化学发光检测器研究

本项目利用吡咯基团易于低电位聚合，聚吡咯膜优良导电性等优点，提出合成三联吡啶钌的吡咯衍生物，开发新型化学发光试剂，然后通过电化学方法聚合吡咯功能团成膜，从而在电极表面固定三联吡啶钌，发展长期稳定高效率的电致化学发光（ECL）固态检测器。利用电聚合不受电极材料、形貌和尺寸大小等影响的特点，研制适宜于毛细管电泳、微芯片电泳的微型ECL检测器。进一步电聚合三联吡啶钌吡咯衍生物和吡咯生物素或吡咯-NHS等衍生物，形成的共聚物膜中含有生物素，-NHS等生物活性功能团，利用生物活性基团取向性固定生物大分子（酶、抗原抗体、DNA等），发展新型ECL生物传感器。通过对长效固态ECL器件的研发，推动新型ECL检测器和微芯片实验室联用技术的发展，促进分析技术的微型化、集成化和自动化；通过取向性固定生物大分子，为发展新型生物传感器技术提供基础研究；促进新型ECL器件在生命分析、药物分析等领域的应用。

为促进固态电化学发光在流动体系中的应用，必须发展高灵敏、长效稳定的固态电化学发光传感器，因而需要寻找新型电化学发光试剂和新的固定化方法。一方面，我们合成了三联吡啶钌的吡咯和芘的衍生物，分别利用电聚合和堆积作用结合碳纳米管，在电极表面固载发光试剂，发展了两种固态电化学发光传感器；同时，在人工合成粘土胶体中加盐，制备疏松多孔网状薄膜，利用静电吸附作用，在荷负电的粘土表面固载荷正电的三联吡啶钌，发展了发光强度增大10倍以上的电化学发光生物传感器；利用静电纺丝技术获得的多孔三维纳米纤维修饰电极，发光试剂三联吡啶钌固载于三维纳米纤维网中，由于纳米纤维网络修饰电极具有良好的通透性，有利于共反应试剂的扩散传输，其电致化学发光强度提高了近百倍；另一方面，我们使用半导体纳晶作为新型发光试剂。分别研究了CdTe、SnO2、TiO2 等纳晶的电化学发光行为，并发现TiO2 在CdTe纳晶电化学发光过程中能通过协同效应增强电化学发光，同时还对TiO2纳晶的电化学发光行为与晶体类型做了对比研究，并发展了一种基于纳米金生物催化生长带来淬灭发光效应的葡萄糖生物传感器。在SCI刊物上发表研究论文17篇，EI论文1篇，其中影响因子5.0以上的论文5篇。申请专利5项。鉴于在固态电化学发光领域的贡献，荣获2012年吉尔•卡恩奖（Gilles Kahn Prix 2012）。