第一性原理方法研究锕系氧化物中的磁结构及多极矩序

The ground state crystal structure, magnetic structure, low-T dynamics and phase transition of Actinide oxides AnO2 are all related to their electronic structure. Due to the unfilled outer orbits of f electrons, and the importance of orbital degree of freedom and spin-orbital coupling, the magnetic structure of Actinide oxides are complex, which are usually accompanied with multipolar order. Recently, there is significant progress in studying the magnetic structure and multipolar order in Actinide oxides. however, there still some important problems have not been solved, e.g. 1). how the multipolar interaction affect the phase transition，and determining the transition temperature, 2). the contribution of multipolar effect to the total magnetic moment. With first principles theory and the postprocess method of strongly correlated system, this project attempt to determining the contribution of multipolar effect to total magnetic moments and the affect of multipolar interaction in low-T phase transition.

锕系氧化物AnO2的基态晶格结构、基态磁结构，低温动力学特性及相变行为等诸多低温物理性质，均与其电子结构紧密相关。由于锕系原子的外层电子排布为未满壳层的f电子，且相对于s,p及d电子，f电子的轨道自由度及自旋轨道耦合有很重要的作用，使得锕系氧化物呈现出比较复杂的磁结构，且这些磁结构通常伴随着多极矩序的出现。以第一性原理方法研究锕系氧化物的磁性及多极矩序，最近取得了很大进展，但是一些重要的问题还没有得到解决，如1). 多极矩相互作用如何影响低温相变，及确定低温相变温度，2). 多极矩序对总磁矩的贡献。申请人希望通过第一性原理方法，并结合其它处理关联体系的方法（如Gutzwiller变分方法），解释目前在实验及理论上存在较多争议的与多极矩序有关低温物理现象，确定多极矩序对基态磁性的贡献，及多极矩序及多极矩相互作用导致低温相变的物理机制。

本项目通过DFT+U计算，比较在不同相互作用U下，三种锕系元素氧化物UO2, NpO2和AmO2在不同磁结构下能量，电子结构，明确了电子-电子相互作用U对锕系氧化物体系基态磁结构的变化，及电子结构有着至关重要的影响。通过构建紧束缚模型，结合对称性分析，研究了锕系氧化物中f电子的晶体场劈裂及自旋轨道耦合效应对电子结构的影响。自旋轨道耦合效应会导致f-轨道能带发生劈裂，而晶体场及反铁磁结构使f-轨道能带进一步劈裂，导致锕系氧化物体系在不同f-电子占据情况下表现出绝缘性。