中子及带电粒子辐照对国产含铌新锆合金中第二相的影响研究

It's reported that secondary phases have a significantly influence on the corrosion and hydrogen absorption behavior of zirconium alloys. In reactor conditions, zirconium alloy cladding materials will be impact by high fluence fast neutron (E> 1MeV) irradiating, which could modified secondary phases in microstructure. In addition, accompanied by structural changes in microstructure and chemical composition, thus further affecting corrosion and hydrogen absorption behavior of zirconium alloys. However, due to the spectrum of neutron, it is difficult to obtain the influence mechanism of neutron irradiation on the secondary phases in zirconium alloys. Nevertheless, it is simplified as scientific issues based on that the charged particle energies in particle accelerator are coherent. Therefore, in order to obtain the effects of neutron and charged particles irradiation on the amorphous behavours and mechanisms of secondary phases in new Nb-containing zirconium alloy (N18), the secondary phase alloys of β-Nb and Zr(Nb,Fe)2, the N18 cladding materials with and without fuel meat will be observed and analyzed respectively, by using SEM, EDS, EBSD, TEM, DSC, and other types of equipment in this project.

研究表明第二相对锆合金的腐蚀和吸氢行为影响巨大。处于反应堆中的锆合金包壳材料将受到高注量快中子（E>1MeV）辐照，可能导致组织中第二相发生变化，并伴随着显微结构和化学成分的改变，从而进一步影响锆合金的腐蚀和吸氢行为。然而中子辐照由于中子能谱的存在，较难获得其对于锆合金中第二相的影响规律和机制；但基于粒子加速器的带电粒子能量单一，较容易从中抽象、简化科学问题。因此，本项目拟采用SEM、EDS、EBSD、TEM和DSC等各类分析仪器设备综合观察和分析的方式，分别以β-Nb和Zr(Nb,Fe)2第二相合金、不含芯块的N18合金包壳材料、以及燃料元件中N18合金包壳材料作为研究对象，研究中子辐照和带电粒子辐照对含Nb新锆合金（N18）中的第二相非晶化行为的影响，认识辐照后N18合金中第二相的显微组织演化规律，探索辐照导致N18合金中第二相非晶化的微观机制。

处于反应堆中的锆合金包壳材料受到高注量快中子(E>1 MeV)辐照，可能导致组织中第二相发生变化，并伴随着显微结构和化学成分的改变，进一步影响锆合金的腐蚀和吸氢行为。本课题针对N18、Zr-4及β-Nb第二相合金进行了中子及加速器带电粒子辐照实验，随后对带电粒子辐照后的试样进行了SEM、EDS、EBSD、XRD及TEM分析表征，并开展了数值模拟研究，探索粒子辐照导致N18合金中第二相非晶化的微观机理。.实验结果表明：1)未辐照N18合金晶粒尺寸不均匀，同时存在尺寸大于 10μm和小于1μm 的晶粒；存在大量变形态（占24.2%）和未完全再结晶态的晶粒（占22.6%），且其中含有大量亚晶界大量颗粒状第二相弥散分布于基体之中，尺寸在几十至数百纳米不等，第二相中含有Fe、Cr元素，为HCP结构Laves相。并观察到Zr(Fe,Cr,Nb)2相内部成分非均匀分布现象。2)采用Fe2+辐照考验至5DPA~100DPA后（250℃），N18合金表面原始晶界逐渐模糊化，晶内也逐渐呈现絮状；同时，在高剂量Fe2+离子辐照后的N18试样截面观察到了晶粒细化、第二相非晶化和位错密度增加等现象；特别地，分别观察分析了位于辐照层和未辐照层界面处的第二相，其中，位于辐照层的部分出现了非晶化现象，而位于非辐照层的部分仍然保持HCP结构。3)同步地，本课题利用透射电镜开展了原位腐蚀实验，观察到了锆合金表面氧化锆晶粒产生和融合长大的晶格演变过程，并揭示出应力和晶格取向在这个过程中扮演重要的角色，在国内外首次获得了原子级锆合金原位氧化晶格变化过程的视频图像数据。4)基于实验数据结果，开展了数值模拟研究，形成了锆合金氧化过程中氧化膜晶粒变化的机理模型。5)针对Nb90Zr10合金利用300keV的Zr2+离子进行了辐照实验（250℃/10-4Pa），辐照后样品产生了一系列缺陷，缺陷使晶格发生了畸变，并且O元素在辐照过程中扩散进入了样品内部。.本课题研究成果将有助于提高锆合金辐照损伤机理和锆合金腐蚀机理认识，并为锆合金堆内性能提升和新锆合金研发提供理论支持和指导，具有非常重要的应用价值。