负载两亲性环糊精自组装体的水凝胶吸附剂及其对有机污染物和重金属离子同时吸附性能

For the simultaneous removal of organic pollutants and heavy metal ions from wastewater, the adsorption efficiencies of present adsorbents are always inhibited by the competition for adsorption sites among organic pollutants and heavy metal ions. Developing the versatility of functional group and enhancing the capability of adsorbent are two critical ways to solve this problem. Thus, a series innovative hydrogel adsorbents embedded with self-assembled amphiphilic β-cyclodextrins (β-CDs) will be designed and synthesized in this project. The chelating of heavy metal ions by the ligand in amphiphilic β-CDs will trigger the intermolecular crosslinking of amphiphilic β-CDs and a more capacious hydrophobic “host” will be formed by the self-assemble of amphiphilic β-CDs, which can remarkably enhance the organic “guest” inclusion. The organic pollutants and heavy metal ions will be recovered respectively by the stepwise desorption process, which avoid the secondary pollution of environment and regenerate the adsorbents. The relationship between the structures of amphiphilic β-CD and its self-assembly, the microstructure of hydrogel substrate and the adsorption properties for organic pollutants and heavy metal ions will be investigated, the results can be provided as scientific guidance for the design and preparation of novel adsorption materials with satisfied performance in wastewater purification.

本项目针对现有吸附剂从废水中同时去除有机污染物与重金属离子时，存在吸附量低、有机物与重金属离子相互竞争抑制吸附效果的问题，从开发官能团分子多功能性和增加材料吸附容量两方面进行创新设计，合成含有重金属离子螯合配体和有机物包合空腔的两亲性β-环糊精（β-CD）分子，并将其负载于水凝胶内部制备凝胶微球吸附剂。两亲性β-CD分子的配体在螯合重金属离子的同时引发分子间配位交联，促进两亲性分子自组装形成更大的疏水缔合“主体”，从而达到在自组装体内部大量包合有机物“客体”的目的。通过分步解吸附可以实现有机物和重金属离子的分类富集回收，避免对环境的二次污染并使材料再生可重复利用。通过系统研究两亲性β-CD分子及其自组装体结构、凝胶基体微观结构、有机物及重金属离子吸附性能三者之间的关系，为设计制备综合性能理想的新型污水净化吸附材料提供科学指导。

针对现有吸附剂从废水中同时去除有机污染物与重金属离子时存在吸附量低、有机物与重金属离子相互竞争抑制吸附效果的问题，本项目以β-环糊精（β-CD）为功能基元，通过对β-CD空腔边缘接载含配位原子的芳环基团，构造出更大容量的疏水空间以提高β-CD对有机染料的包合能力；同时利用芳环配位原子对重金属离子进行螯合，获得了对有机染料和重金属离子均有高吸附量的双功能交联聚合物吸附剂。得益于吸附剂对阴、阳离子染料和重金属离子的不同吸附机理，在有机染料和重金属离子共污染水体中，不仅竞争吸附被有效避免，甚至有机染料和重金属离子共存可以协同吸附提高吸附量。合成的吸附剂不仅实现了有机染料和重金属离子的分类回收，且吸附剂可循环重复使用，对模拟和实际染料废水均表现出良好的处理效果。本项目通过系统研究β-CD功能基元分子结构、聚合物吸附剂微观结构、有机染料及重金属离子吸附性能三者之间的关系，为设计制备综合性能理想的有机污染物与重金属离子同时净化吸附材料提供了有效的研究思路与研究数据。此外，本项目还制备了一系列具有良好亲水性的海藻酸钠基体复合水凝胶，并在其上原位负载氢氧化镧光催化剂以及引入氧化石墨烯提高凝胶机械强度，从而得到兼具吸附与光催化双功能的凝胶复合材料，用于水中有机染料彻底去除，并且可实现复合凝胶的再生重复使用。复合凝胶克服了单一吸附法与光催化降解法存在的不足，为染料废水的处理提供了一种有效方法。