天然来源腐殖质作为电子媒介体促进多氯联苯生物降解的研究

Polychlorinated biphenyls (PCBs) are a representative group of persistent organic pollutants due to their inherent stability, semi-volatile, tendency to bioaccumulate and potential toxicity to endocrine systems and neuro-development in human beings and wildlife. In China, the pollution of PCBs has become a serious environmental problem with a wide range of PCBs contamination area and high concentration. Among all the PCBs decontamination technologies, microbial reductive dechlorination is the first and also the most important routes for their environmental transformation under anaerobic conditions. However, reductive transformation of PCBs proceeds very slowly due to electron transfer limitations. As a result, extensive researches have been conducted to study the electron mediators on promoting the anaerobic bioremediation processes by shuttling electrons. In this study, humic substances, including humic acid and humin were extracted from the soils and sediments, and were used as electron mediators for promoting the microbial reductive dechlorination of PCBs. The enriched humic substance-containing cultures will be characterized polyphasically. Meanwhile, the functional groups in humic substances with the electron-mediating ability will be characterized through the chemical, electrochemical, and spectrophotometric analysis. Furthermore, the factors that promote the microbial reductive dechlorination of PCBs by humic substances will be determined, thereby exploring the electron transfer mechanisms involved in the microbial reductive dechlorination of PCBs.

多氯联苯（PCBs）是持久性有机污染物中最具有代表性的一类，其污染具有持久性、半挥发性、远距离迁移及生物蓄积性等特点。目前我国PCBs污染范围广、污染量大，对生态环境和人类健康构成严重威胁。在PCBs的降解方法中，厌氧微生物降解是最行之有效的方法之一。其中，微生物还原脱氯是PCBs降解的第一步也是最重要的一步。还原脱氯是一个电子消耗过程, 由于电子转移的限制，PCBs的还原转化过程进行得非常缓慢。因此，利用电子媒介促进PCBs厌氧生物脱氯的研究具有重要意义。本项目以利用腐殖质作为电子媒介体来促进PCBs的生物降解为研究目标，在PCBs厌氧微生物脱氯的基础上，利用添加天然来源的腐殖质（从土壤和沉积物中提取获得）来促进PCBs的微生物降解，同时通过分析微生物群落结构及腐殖质中起电子媒介作用的功能团，确定腐殖质促进多氯联苯降解的影响因素，并探索PCBs微生物厌氧还原脱氯过程中的电子转移机理。

多氯联苯（PCBs）污染的持久性、生物蓄积性、半挥发性及远距离迁移等特点使得其污染的治理尤为重要。对PCBs来说，当其含六个氯以上时，微生物只能通过厌氧还原过程脱去氯离子以将其转化成低氯代的PCBs，再通过好氧途径降解，但这一过程进行的尤为缓慢。现有研究表明，腐殖质可以作为电子媒介促进环境中有机物污染物的厌氧生物降解，包括促进卤代芳香有机污染物的还原脱卤素。. 因此，本研究将腐殖质作为电子媒介体应用于PCBs的厌氧生物降解中，分析了降解途径和功能微生物，并对腐殖质的理化特性、光谱性质、及电化学特性进行表征。研究结果表明，不同天然来源的腐殖质（采自灵桥、西溪湿地、湖州养殖池塘、以及启真湖的沉积物）均能不同程度的促进PCBs的微生物降解。为深入了解腐殖质作为电子媒介体促进PCBs降解的作用机制，本研究对腐殖质的元素组成，光谱性质，氧化还原活性中心进行表征，并利用分子生物学技术对培养物的微生物群落结构进行了分析。. 此外，为进一步验证腐殖质的电子媒介作用，本项目还以腐殖质中另一种主要成分——腐殖酸为研究对象，探究其在铁（FeOOH）和硝酸盐生物还原中所起的作用。研究结果表明，从不同来源的沉积物中提取的腐殖酸均能促进希瓦氏菌Shewallena oneidensis MR-1对硝酸盐和水合氧化铁FeOOH的还原反应，其中硝酸盐还原率达到了79–98.4%，FeOOH的还原率达到了43.25–60.5%.. 本研究成功将土壤/沉积物中提取的腐殖质应用于PCBs的厌氧还原脱氯降解中，阐明了困扰学术界已久的土壤/沉积物在PCBs厌氧生物脱氯过程中起的不可或缺的作用的原因。研究成果进一步证实腐殖质作为电子媒介对厌氧环境中有机物污染物原位修复的巨大潜能，也为实地污染修复过程提供重要的指导作用。.