金属/半导体复合纳米体系表面等离激元与激子共振相互作用及其光学非线性增强效应的研究

Metal-semiconductor nanocomposites combine the optical properties of both surface plasmon and exciton, which have significant applications in the field of nano-optics. In this proposal, we will investigate the resonant plasmon-exciton interaction in the metal-semiconductor nanocomposites and the enhanced third-order nonlinear optical properties. Through theoretical design optimization、samples fabrication and experimental test, high third-order nonlinear response will be achieved，as well as optimized nonlinear figure of merits (FOMs) adequate for all optical switching. On the aspect of nonlinear optical enhancement, emphases will be put on the local field enhancement induced by surface plasmon Fano interferences and plasmon-exciton nonlinear Fano resonance in the nanocomposites. On the aspect of optimization of FOMs, we concentrate our emphases on the dispersion relations of the field enhancement factor and the nonlinear Fano effect induced by resonant plasmon-exciton interaction, which can effectively modulate one-photon FOM and two-photon FOM of the nanocomposites. In theoretical study, we use the semi-classical theory to solve the population motion equations. Finite-difference time-domain (FDTD) and discrete dipole approximation (DDA) methods will be also used to simulate the distribution of local field and the spectrum responses. In experimental study, we adopt chemical hydrothermal method and physical fabrication method for sample preparation. Through these studies, we will uncover the nonlinear optical mechanism induced by the plasmon-exciton resonant interaction and modulate the FOMs to meet demands for all optical switching.

金属/半导体复合纳米体系集成了金属表面等离激元和半导体激子的光学特性，在纳光子学领域具有重要的应用价值。本项目拟研究金属/半导体复合纳米体系中表面等离激元与激子的共振相互作用及其对光学非线性的增强效应，通过理论优化设计、样品制备与实验测试,实现同时具有高的三阶非线性系数和优良非线性品质因子的目标。在增强三阶非线性系数研究方面，重点研究等离激元Fano效应对金属纳米结构局域场增强以及等离激元-激子Fano效应对金属/半导体复合纳米结构的场增强。在优化非线性品质因子研究方面，重点研究等离激元场增强因子色散关系和等离激元-激子Fano共振色散关系对单光子和双光子品质因子的调节。理论上采用半经典方法求解等离激元与激子共振时的粒子数运动解析关系式，并结合FDTD模拟局域场分布和频谱响应；样品制备则采用化学水热合成结合物理加工的方法。通过理论和实验研究揭示其共振相互作用特性、并争取达到全光开关要求。

金属纳米结构等离激元共振极大地增强了局域场强度从而有效地增强了光波场与物质在纳米尺度下的相互作用，近年来迅速发展成为物理学前沿研究热点之一。金属/半导体复合纳米结构不仅集成了纳米金属表面等离激元和半导体激子两者的优良光学特性，同时,由于等离激元和激子的相互作用还产生了一些独特的新奇光学效应，在生物传感、光学信息处理以及纳米光学器件等方面都具有广泛的应用价值。.在金属和半导体纳米复合体系结构中，等离激元共振Fano效应以及等离激元-激子非线性Fano效应可以有效进行局域场强空间分布的调制，对局域场有显著的增强效应，因此能够增强复合结构的三阶非线性极化率；并且在共振频率附近，Fano效应具有很强的增透效应，大大减小了材料对光的吸收，折射率也具有强烈的色散特性，这两个特性可以使得复合结构的单光子和双光子品质因子更容易满足全关开关要求。本项目主要了研究金属/半导体复合纳米体系中表面等离激元与激子的共振相互作用及其对光学非线性的增强效应，通过等离激元Fano效应实现金属纳米结构以及等离激元-激子非线性Fano效应实现金属/半导体复合结构的光学特性以及三阶非线性效应的增强。通过理论和实验研究并揭示了共振情况下多种金属纳米复合体系中不同等离激元模式之间的耦合杂化以及等离激元和激子之间能量转移和相互作用引起的非线性光学特性增强。