分子结自旋翻转非弹性电输运特性及计算方法研究

Recently, due to the progress of low-temperature scanning tunneling microscopy, it becomes possible to study the spin excitations and corresponding inelastic electron transport. The inelastic electron transport induced by the electron-spin coupling provides us a new tool to detect and modulate the atomic-scale magnetic structures. The investigation of it will promote the development of spintronics, quantum information, etc. To calculate the conductance spectra of various magnetic nanostructures, a general approach is that of combining the master equation method with a model Hamiltonian. However, there are some shortcomings in this method, e.g., a large number of parameters to be predictive, difficult to solve the equations, ignoring the realistic electronic structures, and difficult to scale to large systems. Inspired by the theory and computational method of spin-phonon coupling induced inelastic electron transport, in this project, we will develop a first-principles method (including both theory and computational method) to study the spin-flip inelastic electron transport in realistic molecular junctions, by combining the nonequilibrium Green’s function (NEGF) and density functional theory (DFT). In particular, we will derive an appropriate self-energy at the level of the self-consistent Born approximation (SCBA). At last, we will try to study the properties and underlying mechanisms of the inelastic electron transport for some typical systems.

近年来，低温扫描隧道显微镜技术的不断发展，使得研究由自旋激发所导致的非弹性电输运成为可能，传导电子与自旋耦合所导致的非弹性散射为我们提供了探测和调控原子尺度磁结构的新手段，对其的研究有助于自旋电子学、量子信息等多个领域的发展。以往计算各类磁性结构电导谱主要采用量子主方程与模型哈密顿量相结合的方法。但此方法待定参数多、求解困难、未考虑实际系统的精细电子结构、且难以推广到较大体系。本项目拟从非平衡格林函数方法(NEGF)出发，借鉴电子-声子耦合非弹性散射电输运的成功经验，在现有理论的基础上，将NEGF与密度泛函理论(DFT)相结合，建立第一性原理框架下适用于实际“分子结”体系自旋翻转非弹性电输运的理论和计算方法。其中，重点解决自洽玻恩近似(SCBA)自能的理论描述及计算方法优化。在此基础上，尝试性地对一些典型体系进行非弹性输运特性和机理的研究。

随着器件小型化的不断发展，传统硅基半导体器件已经逼近其极限尺寸，迫切需要寻找新的材料、结构和新的电子效应来构筑下一代电子器件。得益于低功耗、高速度等一系列优点，自旋电子器件近年来得到广泛的关注和研究。本项目基于密度泛函理论，结合非平衡格林函数，通过对理论和计算方法的发展，实现了对几类典型的实际分子结体系中电子结构、电子输运、特别是自旋翻转、自旋极化调控等输运现象的研究，阐述了背后的物理机理，为相关电子器件的构建提供了理论基础。在SMM-Fe2单分子、碳化硼纳米带、过渡金属掺杂碳基纳米环等结构体系中，实现了利用结构构型、电场、单电子晶体管器件构造等非磁性方式对输运过程中自旋翻转和自旋极化率的调控，相比于传统的磁控制的方法，具有能耗低、尺寸小、运行速度快等一系列优点。在碳纳米管体系中，利用部分H饱和的方法，成功激发出磁矩并实现了热激发自旋电流的自旋塞贝克效应，同时发现了奇偶效应，为各类纳米管相关效应的调控提供了理论指导。在石墨烯、Fe/MgO/Fe隧道结等体系中，揭示了非共线磁序电子透射的机制和特征，发现了负隧穿磁阻（负TMR）现象，并发现其源于自旋翻转效应和界面电子态。在孔洞型C2N-h2D纳米带、B40分子等体系中，通过过渡金属掺杂，实现了在非磁性体系中引入磁矩，从而激发自旋极化输运的产生，并进一步通过控制掺杂元素、结构等方式实现了对自旋输运的调控。同时，研究了螺烯分子、C3N纳米带、双面单层过渡金属硫化物等几类体系的电子结构和输运性质，发现了U型电导、整流效应、负微分电阻、金属-半导体转变等各类奇特的输运现象和效应，并阐述了相关物理机制，为后续进一步开展自旋相关输运的研究和器件的应用奠定了理论基础。