多孔γ-Al2O3基复合纳米强碱材料捕获CO2的基础研究

针对燃煤电厂烟道气节能减排的国家重大战略需求，着眼于从分子水平上设计并可控制备新型高分散负载型CO2捕获材料，本项目提出采用化学诱导自转变和溶剂蒸发诱导自组装等一锅法液相制备Be-、Mg-、Ca-、Li-、Na-和K等碱（土）金属元素功能化的多孔γ-Al2O3基复合纳米强碱材料，包括分等级多孔纳米结构和介孔纳米结构两大类，主要考察铝源、碱（土）金属源、自转变促进剂/抑制剂和Pluronic嵌段共聚物等对产物微结构、形貌、织构性质、碱强度和碱密度以及CO2捕获性能的影响。在揭示分等级多孔纳米结构和介孔纳米结构形成以及碱性组分高度分散调控机制的基础上，进一步一锅法液相制备Ni-和碱（土）金属元素协同功能化的多孔γ-Al2O3基复合吸附剂-催化剂，并研究其吸附CO2强化的甲烷水蒸汽重整制H2反应特性。本项目将丰富高分散负载型多孔纳米强碱材料的制备理论和方法，促进其在环境净化领域中的应用基础研究。

多孔γ-Al2O3具有比表面积高、热稳定性和表面酸碱性好等特性，在吸附等领域应用广泛。项目主要针对介孔氧化铝适合吸附弱酸性CO2的发现，结合XRD、SEM、TEM、N2吸附/脱附和CO2-TPD等手段，开展了多孔γ-Al2O3基复合纳米强碱材料捕获CO2的基础研究，主要进展如下：.（1）采用溶剂蒸发诱导自组装法从异丙醇铝制备了碱土金属功能化的氧化铝基复合材料，对比研究了碱土金属负载量对样品结构、形貌、表面碱性和CO2吸附性能的影响。结果表明，引入碱土金属可以增加碱性位并增强对CO2的吸附，如Mg-的负载量为10 %时，样品的CO2吸附量达1.13 mmol/g。.（2）以硝酸铝和氯化铝为铝源、F127和P123为模板剂，碱金属碳酸盐为沉淀剂，经溶剂蒸发、焙烧得到蠕虫状介孔γ-Al2O3；水热处理还能使样品变为表面积较高的纤维棒状结构。其中F127辅助并经水热处理制备K-功能化样品的CO2吸附量达1.4 mmol/g；未经水热处理Na-功能化FMAc-Na-N室温下对80mg/L Cr(VI)溶液的吸附率达90%。.（3）以F127为模板剂，在超声辅助硝酸解胶后的廉价工业拟薄水铝石溶胶中引入Na-、Mg-等碱（土）金属，制备了蠕虫状负载型介孔γ-Al2O3复合材料，其CO2吸附量高达2.73 mmol/g。还从拟薄水铝石溶胶制备了甲基蓝吸附性能显著增强的大孔径介孔γ-Al2O3。吸附3000 mg/L的甲基蓝溶液150 min时，其平衡吸附量高达1500 mg/g，远高于工业γ-Al2O3的平衡吸附量1080 mg/g。.（4）采用硫脲辅助无模板水热法，从硫酸铝、氯化铝和硝酸铝制备出对苯酚和CO2吸附性能优异的哈密瓜状、花状和空心球/壳结构等分级氧化铝材料。其中，以硫酸铝为铝源制备分级氧化铝对苯酚的吸附效果最好，30 min时吸附量可达28 mg/g。.本项目为介孔氧化铝及其负载型碱（土）金属氧化物用于CO2和Cr(VI)等污染物的净化提供了新的契机。发表论文被SCI收录2篇、EI收录2篇；以第1发明人申请发明专利2项；培养硕士2人；在中国材料大会等国内外会议上担任分会场主持人并做报告2次。