区域灰霾天气条件下气溶胶单颗粒的来源及其老化现象的机理

区域灰霾在我国的发生具有显著的时空差异，以华北平原发生频繁且遭受危害严重。本项目以华北区域灰霾的重污染区山东地区为研究对象，在济南、青岛和泰山设置代表内陆、沿海和高空大气环境的采样点收集PM2.5和单颗粒样品，采用透射电镜、离子色谱和宽范围粒径谱仪技术观测气溶胶单颗粒的形貌特征、粒度分布、化学成分和混合状态，以及PM2.5中水溶性离子组分和气溶胶数谱浓度。对比不同大气环境中气溶胶单颗粒的理化特性，阐明区域灰霾期间不同粒径范围内不同类型气溶胶颗粒的来源；结合MODIS卫星数据与气团后向轨迹分析，判别区域灰霾期间气溶胶颗粒的输送方向，揭示气溶胶单颗粒在长距离输送过程中发生老化现象与非均相化学反应的机理；对比不同大气环境中气溶胶数谱浓度、单颗粒混合状态与水溶性离子组分，探讨区域灰霾期间气溶胶颗粒的吸湿增长特性,为评价不同类型气溶胶颗粒在区域及全球气候模式中的影响提供重要理论依据。

本研究通过对中国北方和南方的城市污染点、背景采样点及高山站点的大气气溶胶单颗粒采集，然后通过带能谱的透射电镜研究了气溶胶单颗粒的物理化学特性，包括颗粒物类型、形貌特征和混合状态。我们的研究结果发现不同采样点一次排放的单颗粒的组分有较大差别，在工业区域一次排放的有机物、飞灰和金属颗粒较多，道路边上有机物和烟尘较多，秸秆燃烧影响的富K颗粒、有机物和烟尘较多等。这些一次颗粒物能够很好反映人为源排放特征，如我们发现了不同采样点工业排放、农业秸秆燃烧和燃放鞭炮等来源特征。背景采样点及高山采样点颗粒物老化程度比较复杂，尤其一次颗粒和二次颗粒之间的混合较为复杂。从不同地区对比显示，大量二次颗粒是引起颗粒内部混合的主要原因，其中二次生成的有机物和无机物之间的混合较为普遍。本研究通过单颗粒吸湿系统研究发现内混颗粒中二次有机物对无机物有提前潮解促进作用，这为进一步理解大气在不同天气条件下混合及吸湿性有重要的意义，从而进一步理解它们的云凝结核活性有重要理论意义。大气长距离输送的大气颗粒物中发现一定量的细小的金属颗粒混合在二次酸性硫酸盐和硝酸盐内，长距离输送的条件下这些金属颗粒能够释放出可溶性金属离子。该研究结果在微观尺度上提供了不可溶的金属粒子向可溶性离子转变的直接证据，这为进一步评价健康及生态效应提供重要事实依据。此外，我们还通过比较沙尘暴前中后三个阶段颗粒物特性，发现沙尘暴过后4-5小时内沙尘颗粒表面就可以形成一层硝酸钙，这和大气湿度有明显关系。本研究证实硝酸钙的通常在9-13%的湿度下就开始吸水增长，这为沙尘颗粒能够成为云凝结核提供了重要的依据。.执行本项目期间，我们还结合973专题，我们超额度完成了青年基金项目初始计划2-3篇SCI文章。目前为止，本项目共成功发表SCI论文11篇(其中第1作者9篇，通讯作者1篇)，其中在JGR, ACP, ES&T等共发表5篇，国内核心期刊2篇，本研究集合前期研究结果撰写中英文专著1部，共成功获得发明专利6项（5项排名第一）和1项实用新型，获得了中国青年气溶胶科学家奖及教育部自然科学二等奖（第二）。执行项目三年期间共参加国内和国际学术会议各5次，并作学术报告，其中1次为大会学术邀请报告。目前，本项目资助下已培养硕士1名，在读硕士研究生3名。