流域尺度内典型内分泌干扰物的环境行为及其逸度耦合模型研究

To understand the behavior and fate of selected endocrine disrupting chemicals (EDCs)in the watershed, surface water, groundwater and sediment samples were taken from Xishaoxi basin of China to analyze the levels and spatial distribution of bisphenol A,alkylphenol and organochlorine。Based on the concentrations of these EDCs in surface water,groundwater,suspended particles and sediment, the mass transfer among different environmental media would be calculted by using the fugacity approach. And the mass balace flowcharts of these chemicals in surface water can be pictured considering the potential biodegradation, which was obtained from the batch experiment in the lab. The effect of hydrodynamics such as dilution on the behavior of EDCs may be quantified along the river based on the multi-tracer method.In addition, the age of these pollutants occurring in the shallow groundwater of the watershed will be determined by dating the corresponding groudwater, which can improve our insight to the human activities and relevant managing practices at present.Finally, in order to predict the concentration of phenolic EDCs in surface water of the Xishaoxi basin, a distributed hydrologic-fugacity model was developed according to coulpling the SWAT model and the fugacity-hydrodynamic model.

本研究将流域内地表水、地下水、土壤水作为统一的系统，选择酚类和有机氯农药类内分泌干扰物为研究对象，采用水化学、同位素水文学与环境化学相结合的方法，针对河流水文如何影响有机污染物的地表行为、地下水中有机污染来源与年龄等科学问题，结合野外采样与室内实验，分析典型内分泌干扰物在太湖西苕溪流域不同环境介质中的含量、来源、分布与季节变化等特征，解析河流水文条件对该类污染物水-底泥、水-悬浮物间分配的影响，并使用多示踪来量化水动力条件如稀释作用对污染物浓度的影响。阐明污染物在不同环境介质间的源汇关系及转移通量，计算流域地表水中污染物质量平衡流程图；探究流域浅层地下水中污染物来源、组成和年龄，并通过分析不同水文地质区沉积物剖面污染物组成特征，揭示污染物在流域内环境地球化学过程和进一步探讨土壤水运动对其垂向分布的潜在影响。建立分布式水文-逸度耦合模型来预测流域河水中污染物浓度并评价其在流域内的生态风险。

研究选择典型酚类和有机氯农药类内分泌干扰物为研究对象，采用水化学、同位素水文学与环境化学相结合的方法，结合野外采样与室内实验，在流域尺度内探讨河流水文如何影响有机污染物的地表行为、地下水中有机污染来源等科学问题。1）研究发现壬基酚、辛基酚和双酚A的实测悬浮物-水分配系数（logKoc）与河流流速呈正比关系且回归系数大小顺序与污染物质的辛醇-水分配系数一致，拓宽了野外测定的分配系数与实验测定及公式推导不一致现象的解释，从而在微观尺度上揭示了河流水动力条件对污染物相间分配的重要的作用；2）研究借助多元统计等方法发现污水排放（17.5%）、残留与生物降解（50.4%）和水动力学条件（12.9%）是影响有机氯农药在河流沉积物中空间分布的3个主要因素，阐明了河流闸坝通过改变河流水力学条件进而显著影响有机氯农药的在沉积物中的降解、沉积等环境行为，从而在流域尺度内揭示了水动力学对污染物空间差异性的作用，深化了闸坝对生态环境影响的认识；3）在中尺度，针对国内A2/O工艺污水处理厂研究了不同工艺单元对邻苯二甲酸酯类（PAE）内分泌干扰物质归趋的影响，发现生物降解（83%）和活性污泥（6%）是去除PAE的2个主要机制，短链和高水溶性的PAE更容易被生物降解，而长链更容易吸附到污泥上，揭示PAE同系物的理化性质是影响各自环境行为的主要因素；4）构建了多环芳烃（PAHs）在北运河流域内迁移转化的多环境介质逸模型，发现大气向地表水体和土壤、水向沉积物迁移是PAHs主要的迁移行为，土壤和沉积物是PAHs最主要的汇。